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西安交通大學李明濤課題組--層狀2D g-C3N4/石墨烯陰極夾層提高鋰硫電池的循環(huán)性能
溶解多硫化鋰的“穿梭效應”導致的電化學性能衰減是鋰-硫(Li-S)電池實現(xiàn)實際應用的最大障礙之一。為了解決上述問題,本論文制備了2D g-C3N4/石墨烯片復合材料(g-C3N4/GS),作為硫/碳(S/KB)陰極的中間層。該材料通過物理和化學的相互作用,形成一個層狀的通道結構來捕獲多硫化物。薄的g-C3N4/ GS中間層能有效抑制溶解的多硫化物(Li2Sx; 2 <x≤8)從陰極向陽極的擴散,通過使用g-C3N4/ GS-涂層隔膜分隔的H型玻璃電池可以證明。帶有g-C3N4/GS中間層的S/KB陰極(S/KB@C3N4/GS)在0.1 C下循環(huán)100次后的放電容量為1191.7 mAh g-1,比單用S/KB陰極(625.8 mAh g-1)增加了90%以上。S/KB@C3N4/GS陰極表現(xiàn)出出良好的循環(huán)壽命,在1 C下循環(huán)1000次后,其放電容量高達612.4 mAh g-1XPS結果表明,g-C3N4/ GS中間層與Li2Sx之間的錨定受g-C3N4和石墨烯對長鏈聚硫化物的化學結合影響。總而言之,電化學性能的改善源于增強的Li +擴散系數(shù),增加的電荷轉(zhuǎn)移以及g-C3N4/GS中間層減弱了溶解的Li2Sx引起的穿梭效應。


Figure 1. a)具有g-C3N4/GS陰極夾層層結構的電池結構示意圖;b) S/KB@C3N4/GS陰極截面SEM圖;c)掃描速率為0.1 mV s−1CV曲線,d)掃描速率為0.1 mV s−1的充放電曲線,e) S/KB@C3N4/GS陰極前5個循環(huán)的EIS Nyquist圖及其等效電路模型插圖)。


Figure 2. a)具有XPS測量特征點的S/KBS/KB@C3N4/GS陰極在0.1 C時的初始充放電曲線;S/KB(左柱)S/KB@C3N4/GS(右柱)陰極在特征點1 (bf)2 (cg)3 (dh)4 (ei)處的2p譜;j)DOL/DME溶液(左室)中使用0.3M Li2S6和純DOL/DME溶劑(右室)的玻璃電池照片,其被原始Celgard 2400隔膜(頂行)和C3N4/GS夾層隔膜(底行)分隔。


Figure 3. S/KB@C3N4/GS陰極在a)不同倍率下連續(xù)循環(huán)放電容量和b)相應的充放電曲線;c)不同掃描速率下S/KB@C3N4/GS陰極的CV曲線;d)?S/KB@C3N4/GS陰極的還原峰電流(Ip)和氧化峰電流(Ip)隨掃描速率的平方根1/2)的變化規(guī)律。


Figure 4. a) S/KBb) S/KB@C3N4/GS陰極在不同倍率下循環(huán)100次的性能;c)S/KB@C3N4/GS陰極在1 C2 C循環(huán)1000次時的循環(huán)性能和容量保持能力。
   相關研究成果于2019年由西安交通大學Mingtao Li課題組,發(fā)表在ChemSusChemhttps://doi.org/10.1002/cssc.201802449)上。原文:Enhanced Cycling Performance for Lithium–Sulfur Batteries by a Laminated 2D g-C3N4/Graphene Cathode Interlayer


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