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首爾國立大學 Seong-Hyeon Hong課題組--通過酯化反應在鋰離子電池硅微粒上原位形成氧化石墨烯-聚丙烯酸復合籠
為了滿足人們對高能量密度和高功率密度鋰離子電池日益增長的需求,硅(Si)因其高的理論比容量而備受關注。然而,Si陽極的實際使用受到嵌鋰/脫鋰過程中體積變化大及由此產生的電極粉碎的阻礙。納米級Si基材料已經取得了很大的進展,但低的初始庫侖效率和較小的體積容量,阻礙了其實際應用。Si微粒(SiMPs)因為低成本,商業可用性和高振實密度,,被認為是替代品。本論文介紹了一種新穎的原位形成石墨烯氧化物(GO)-聚丙烯酸(PAA)復合籠,來封裝硅微粒(SiMPs)并作為鋰離子電池陽極。通過酯化反應使得PAA粘合劑的羧基和GO的羥基之間形成機械穩固的共價鍵。酯鍵合的GO-PAA籠將粉碎的SiMPs限制在其內,保持了結構的完整性,從而產生高的庫侖效率,優異的容量保持率和高倍率性能。在1000 mA /g的高電流密度下200次循環后,該電極提供了2300 mAh/g 的高容量。此外,在全電池中(100次循環后1.45 mA h/cm2)和高的負載Si量下(500次循環后1.98 mA h/cm2)實現了穩定循環。

Scheme 1 通過[SiMP + GO]復合物的-OH與PAA粘合劑的-COOH之間的酯化反應,從HB電極制備EB電極的示意圖。


Fig. 1 (a) SiMPs和(b) [SiMP+GO]復合材料的SEM圖,[SiMP+GO]復合材料的(c)低倍和(d)高倍TEM圖,[SiMP + GO]復合材料的(e)STEM圖像和(f,g) EDS映射圖。


Fig. 2 (a) PAA粘結劑、(b)氧化石墨烯(GO)、(c) SiMPs和[SiMP+GO]復合材料以及(d) HB-1和EB-1電極的FT-IR光譜。


Fig. 3 (a)掃描速率為0.05 mV/s時HB電極和EB電極的CV曲線,(b)電流密度為200 mA/g時,HB和EB電極在0.01到1V之間的初始充放電曲線,(c)電流密度為200 mA/g (1次)-500 mA/g (5次)-1000 mA/g (后續循環)時HB和EB電極的循環性能,(d)無Super-P條件下制備的EB-1電極循環性能(質量比,[SiMP+GO]:PAA粘結劑= 65:20),(e)負載Si量為1.42 mg/cm2的EB-1電極的面積容量。


Fig. 5 (a) HB和EB電極的納米壓痕圖,(b)微劃痕試驗獲得的摩擦系數,(c) HB和EB電極劃痕試驗后的SEM圖。


Fig. 6 (a) HB和(b) EB電極經過20次循環后的SEI層SEM圖,(c) HB和EB電極的初始和循環后XPS Si 2p、C1s和F1s光譜。


Fig. 7 SEI沖洗(a)HB和(b)EB電極循環20次后的SEM圖,(c)EB-1電極循環后的TEM圖。


Scheme 2 (a) HB電極和(b) EB電極在鋰化和循環后的工作機理示意圖。
       相關研究成果于2019年由首爾國立大學 Seong-Hyeon Hong課題組,發表在J. Mater. Chem. A(DOI: 10.1039/c9ta02654a)上。原文:An in situ formed graphene oxide-polyacrylic acid composite cage on silicon microparticles for lithium ion batteries via an esterification reaction
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