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北京理工大學材料科學與工程學院Chuan He課題組--鋰離子電池高能材料爆燃法快速制備包覆Si納米顆粒的石墨烯納米薄片
  將硅顆粒封裝在導電層中,已被證明是在循環過程中保持高容量硅的有效途徑。在這里,通過硅-聚四氟乙烯(PTFE)高能材料的核-殼結構設計,本文展示了一種大型自上而下的方法,以微米大小的PTFESi粒子作為低成本的初始材料,直接獲得包覆Si納米顆粒的石墨烯納米薄片(GrSiNPs)。在爆燃過程中,PTFESi之間放熱反應產生的高溫高壓導致Si核碎裂成納米顆粒,在此過程中,Si納米顆粒與石墨烯納米薄片形成了相應的涂層。在400 mA g−1的電流密度下重復循環6個月,在800次循環后,GrSiNPs表現出1613 mAh g−1的高比容量,平均庫侖效率為101±2%。本研究為高性能鋰離子電池用核殼結構石墨烯-Si納米復合材料的大規模生產提供了一條有前景的途徑。

Fig. 1. 石墨烯納米片封裝Si納米顆粒的制備工藝。ai-iiPTFE-MPs在乙醇溶液中分散成納米厚度的PTFE-NPsiii-ivPTFE-NPsSiMPs形成PTFE-Si EMsb,通過PTFESi之間的放熱反應直接生產GrSiNPs,自由絞合GNs和氣態SiF4


Figure 2. a,對于PTFE-Si EMs的單個顆粒中FSi的元素分布的能量色散X射線光譜(EDS)映射。bGrSiNPs的高分辨率TEM圖。c,單個GrSiNPs的高分辨率TEM圖。d,在GrSiNPs的石墨烯外殼上觀察到的單層、雙層和多層石墨烯。eHAADF-STEM圖像以及單個GrSiNP的元素分析。ff-if-ii中石墨烯殼的TEM圖分別對應于sph-GrSiNPsirreg-GrSiNPs


Fig. 3. 反應物和產物的表征。aPTFE-Si高能材料和SiMPs的拉曼光譜。bGrSiNPs的拉曼光譜。GrSiNPsc,高分辨率c 1s譜和d,高分辨率Si 2p譜。e,反應過程示意圖。


Fig. 4. aiGrSiNP恒電流循環800次的放電容量;ii36次循環后GrSiNPsTEM圖;iii291次循環后GrSiNPsTEM圖;iviii中觀察到的葉狀納米結構的TEM圖。bGrSiNPs電極在電位窗口0.01-3.00V,速率為0.1 mVs-1前三次循環的CV曲線;c,不同電流密度下的GrSiNPs經過800次循環后的倍率性能。

相關研究成果于2019年由北京理工大學材料科學與工程學院Chuan He課題組,發表在Nano Energy (https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2019.104028)上。原文:Ultrafast synthesis of graphene nanosheets encapsulated Si nanoparticles via deflagration of energetic materials for lithium-ion batteries 。


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