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香港科技大學(xué)Zhengtang Luo課題組--合理設(shè)計(jì)石墨烯支持的單原子催化劑用于析氫反應(yīng)

對于設(shè)計(jì)用于析氫反應(yīng)(HER)的高效電催化劑,尚不清楚不昂貴的過渡金屬作為單原子催化劑(SACs)的選擇。本文中,報(bào)道了活性與催化劑電子結(jié)構(gòu)的相關(guān)性,以通過結(jié)合密度泛函理論計(jì)算和電化學(xué)測量來闡明負(fù)載在氮摻雜石墨烯上的一系列過渡金屬作為SACs用于HER的反應(yīng)性起源。只有極少數(shù)對HER表現(xiàn)出良好的催化活性,因?yàn)?/span>SACs的過渡金屬(例如,Co、Cr、FeRhV)的吉布斯自由能在–0.200.30 eV的范圍內(nèi)變化,其中Co-SAC0.13 eV時具有最高的電化學(xué)活性。電子結(jié)構(gòu)研究表明,活性價dz2軌道的能量狀態(tài)及其產(chǎn)生的反鍵狀態(tài)決定了HER的催化活性。在Co-SAC的情況下,反鍵態(tài)軌道既不完全為空也不完全填充,這是其理想的氫吸附能的主要原因。此外,電化學(xué)測量表明,Co-SAC具有比Ni-SACW-SAC更好的析氫活性,從而證實(shí)了理論計(jì)算。這項(xiàng)系統(tǒng)的研究對高效SACs用于HER的設(shè)計(jì)提供了基本的了解。

Figure 1. 提出的單原子催化劑模型及其對氫吸附反應(yīng)的吉布斯自由能計(jì)算:a)在金屬官能化的N摻雜石墨烯中氫吸附的非金屬位點(diǎn);b)每個位點(diǎn)氫吸附反應(yīng)的吉布斯自由能(ΔGH*;c)與石墨烯片中的四個氮原子配位的金屬活性位點(diǎn);d)一系列過渡金屬用作單原子催化劑氫吸附反應(yīng)的吉布斯自由能(ΔGH*)圖。


 

Figure 2. 單原子催化劑的電子結(jié)構(gòu)及其活性關(guān)系:a)催化劑活性位點(diǎn)與氫的軌道雜交方案(σ=鍵,σ*=反鍵態(tài)軌道)bCo-SAC氫相互作用前后3d雜化軌道的預(yù)計(jì)DOS;cCo-SAC3dz2活躍軌道(Ep,向上旋轉(zhuǎn)和向下旋轉(zhuǎn))的PDOS與氫相互作用產(chǎn)生σσ*軌道d)吉布斯自由能(ΔGH*)與反鍵態(tài),費(fèi)米能級上的Eσ*之間的相關(guān)性源自單原子催化劑的活性價dz2軌道與氫原子的相互作用。

 

Figure 3. 單原子催化劑的電荷轉(zhuǎn)移和化學(xué)組成:a)反應(yīng)期間從Ta-SAC到氫的電荷轉(zhuǎn)移b)電荷轉(zhuǎn)移與HER活性(吉布斯自由能)之間的關(guān)系;cCo、NiW單原子催化劑與氮摻雜石墨烯(NG)的XPS光譜;d)鈷單原子(Co-SACN 1s反褶積光譜。

 

 

Figure 4. STEM和電化學(xué)表征aADF-STEM圖像表明孤立的鎢單原子均勻分布在整個石墨烯表面b–dW-SAC、Co-SACNi-SAC在更高放大倍數(shù)下的STEM圖像e)在0.5 M H2SO4,10 mV/s的掃描速率下對HER的線性掃描伏安曲線;f)相應(yīng)Tafel圖。

 

相關(guān)研究成果于2019年由香港科技大學(xué)Zhengtang Luo課題組,發(fā)表在Adv. Energy Mater.DOI: 10.1002/aenm.201803689)上。原文:Rational Design of Graphene-Supported Single Atom Catalysts for Hydrogen Evolution Reaction。

 
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