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大連理工大學張國權課題組--Mo2C/N摻雜石墨烯材料作為HER催化劑對垃圾滲濾液供入的微生物燃料電池-氨電解池耦合系統制氫
在這項工作中,我們報告了使用串聯堆疊的微生物燃料電池(MFCs)-氨電解電池(AEC)耦合系統與Mo2C/N摻雜石墨烯(Mo2C/N-rGO)納米復合材料作為析氫反應(HER)催化劑,從富氨廢水中制氫的方法。在連續平行流動模式下,研究了Mo2C/N-rGO納米復合材料對HER的電催化活性,同時生物電和產氫性能以及該耦合系統的垃圾滲濾液處理。結果表明,當串聯葡萄糖和銨鹽混合物時,四個串聯的空氣陰極MFCs的最高功率密度為536 mW m-2,同時通過向AEC單元持續提供生物電來實現氫氣產生速率約為59 mL g-1Mo2C/N-rGO h-1。當基材轉移到實際的垃圾滲濾液(稀釋比為1:4)時,串聯堆疊的MFCs大約只能獲得143 mW m-2的最大輸出功率,但是它仍然實現了71%的NH4+-N去除效率和約42 mL g-1Mo2C/N-rGO h-1的氫氣產生率。該MFCs-AEC耦合生物電化學系統強調了其從真實垃圾填埋場滲濾液中產生氫氣的潛力,同時無需外部電力即可同時消耗化學需氧量和去除氨氮,從而實現了富氨廢水的資源和能源再利用。
 
Figure 1. Mo2C/N-rGO納米復合材料的合成過程
 

Figure 2. 堆疊式MFCs-AEC耦合系統的配置(MFCs是具有并行流動模式液壓路徑的串聯連接);橙色和藍色虛線框代表AEC單元和空氣陰極MFC的結構。
 

Figure 3. (a)N-rGO的SEM圖像;(b-d)Mo2C/N-rGO納米復合材料的SEM、TEM圖像和XRD圖譜;(a)和(c)中的插圖是對應的HRTEM圖像;(b)中的是放大的SEM圖像;(e)和(f)Mo2C/N-rGO納米復合材料的高分辨率N 1s和Mo 3d區域的XPS光譜,(e)的插圖顯示了N摻雜的結構。
 

Figure 4. 不同的負載型Mo2C納米復合材料在1.0 M KOH中的電催化HER活性:(a)10 mV/s的電壓掃描速率記錄的LSV;(b)Tafel圖;(c)對HER,400 mV下記錄的EIS奈奎斯特曲線和對應的等效電路圖。
 
  
Figure 5. (a-e)單個MFC單元和堆疊MFCs的極化和功率密度曲線分別作為電流密度的函數;(f)串聯堆疊的MFCs以1000 U的外部電阻輸出的電壓。
 

Figure 6. (a)堆疊式MFCs-AEC耦合系統中AEC的外加電壓、陽極和陰極電勢;(b)堆疊式MFCs-AEC耦合系統中的氣體累積量和生產率;(c)AEC單元的陰極電流效率和能力消耗。
 

Figure 7. (a)實際稀釋率1:9、1:4和1:2的實際垃圾填埋場滲濾液進料的MFC 1的電壓輸出;(b-e)MFC 1以及串聯堆疊的MFC的極化和功率密度曲線;(f)用1:4稀釋垃圾填埋場滲濾液給串聯MFCs堆提供1000 U的外部電阻輸出的電壓;(g)堆疊式MFCs-AEC耦合系統的MFCs輸出電壓,AEC施加的電壓和電流五個周期的長期運行曲線。
 
       相關研究成果于2019年由大連理工大學Guoquan Zhang課題組,發表在Electrochimica Acta(https://doi.org/10.1016/j.electacta.2019.01.055)上。原文:Hydrogen production from microbial fuel cells-ammonia electrolysis cell coupled system fed with landfill leachate using Mo2C/N-doped graphene nanocomposite as HER catalyst。
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