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美國勞倫斯利弗莫爾國家實驗室Patrick G. Campbel課題組--石墨界面的特定離子效應
       提高對石墨界面水溶液的理解對于能量儲存和海水淡化至關重要。然而,許多機理解釋仍不清楚,包括界面結構和響應是如何在外加電壓下由溶劑化離子的本征性質所決定的。在這項工作中,我們將混合第一性原理/連續介質模擬與電化學測量相結合,來研究幾種堿金屬陽離子在石墨烯界面和石墨烯縫隙孔隙內的吸附。我們證實了吸附能隨離子半徑的增加而增大,與孔徑密切相關。此外,與傳統的電化學模型相比,我們發現界面電荷轉移對這種相互作用起著不可忽視的作用,并且可以通過限制進一步增強。我們得出的結論是,測量的界面電容趨勢是由電壓、約束和特定離子效應(包括離子水合和電荷轉移)之間的復雜相互作用造成的。 
 
Fig. 1堿金屬陽離子與石墨烯之間的相互作用。a在1 M LiCl,NaCl,KCl和CsCl水性電解質中,陽離子吸附在石墨烯表面的勢能表面。b在不同的qgrp和吸附位置上陽離子的離子電荷。c電荷轉移(CT)對帶電石墨烯電極電勢響應的影響示意圖。d通過積分每個離子的電荷轉移獲得的總電荷轉移。
 
 
Fig. 2 將堿金屬陽離子插入石墨烯狹縫孔中。a將Li+、Na+、K+、Cs+離子嵌入到石墨烯狹縫孔中而計算出的勢能面。b計算等離子面值為5×10-3 a.u.的陽離子插層石墨烯狹縫孔的離子電荷和電子密度,以及對陽離子吸附位置和電荷轉移的限制作用的示意圖。
 

Fig. 3電容、水合能量、電荷轉移和離子可及性之間的關系。a在1和0.05 M水溶液中,以0.5 mVs-1的掃速測量的分層碳氣凝膠整料(HCAMs)的比電容。b每個陽離子在石墨烯基面上和直徑為6Å的狹縫中的電荷轉移(CT)。c對直徑為6Å的石墨烯狹縫孔和基面計算出的離子吸附和嵌入的結合能和動力學勢壘。d計算陽離子的結合能與孔徑的關系,實驗孔徑分布用灰線表示。
 
       相關研究成果于2019年由美國勞倫斯利弗莫爾國家實驗室Patrick G. Campbel課題組,發表在Nature Communications (https://doi.org/10.1038/s41467-019-12854-7)上。原文:Specific ion effects at graphitic interfaces
 
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