石墨烯疇在拼接過程中不可避免地會形成石墨烯晶界，從而降低石墨烯薄膜的質量。在此，我們開發了一種利用鉬襯底上的固化銅箔來生長大面積單晶石墨烯薄膜的新策略。在H
2氣氛下以高于Cu熔點的溫度退火后，Cu箔重新凝固為準原子光滑的Cu膜，再結晶形成單晶銅(111)膜并貼在Mo箔表面。在重新固化的Cu(111)表面上，通過無縫縫合99%以上超高取向單晶石墨烯域(約500 μm)，獲得了2英寸以上的單晶石墨烯薄膜，它的平均薄層電阻低至315Ω sq
-1，光透射率高達97.6%。此外，單晶石墨烯薄膜的場效應遷移率高達11500 cm
2 V
−1 s
−1，顯著高于多晶石墨烯薄膜(約4260 cm
2 V
−1 s
−1)。該方法易于規模化，可實現大面積、高質量、單晶性質的石墨烯薄膜，從而以較低的成本實現各種工業級應用。
Fig. 1 單晶石墨烯薄膜生長過程示意圖。
Fig. 2 1085℃退火后在Mo基體上再結晶銅膜的(a)照片，(b) SEM圖和(c) AFM圖。(d) 1085℃退火后SiO
2基板上Cu球的照片。(e,f)多晶Cu箔在1070℃退火后的SEM和AFM圖。
Fig. 3 (a)單晶石墨烯薄膜HRTEM圖。(b)從單晶石墨烯薄膜的隨機區域中保存的圖形。(c)沿b圖中線的衍射點強度。(d)來自10個隨機位置的拉曼光譜和(e,f)單晶石墨烯膜的D/G和2D/G峰強度比的拉曼映射圖。
Fig. 4 2 sccm CH
4在不同持續時間下單晶石墨烯生長的SEM圖：(a) 3 min, (b) 5 min和(c) 7 min。(d)來自10個隨機位置的拉曼光譜和(e,f)縫合的單晶石墨烯薄膜的D/G和2D/G峰值強度比的拉曼映射圖像。
Fig. 5 H
2蝕刻后的單晶石墨烯薄膜的D/G和2D/G峰值強度比的(a)光學圖像和(b,c)對應的拉曼映射圖像。兩個六邊形石墨烯區域的(d-f)相稱拼接和(g-i)不相稱拼接的光學圖像。
Fig. 6 (a)單晶石墨烯薄膜的透光率。(b)先前和我們的工作中報道的多晶和單晶石墨烯薄膜的薄層電阻比較。(c)單晶石墨烯薄膜載流子遷移率測量結果。
相關研究成果于2019年由中國科學院上海硅酸鹽研究所Fuqiang Huang課題組，發表在J. Mater. Chem. A (DOI: 10.1039/c9ta05483a ) 上。原文：Rapid growth of large-area single-crystal graphene film by seamless stitching using resolidified copper foil on a molybdenum substrate
