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美國阿貢國家實驗室Bostjan Genorio課題組--調控缺陷氧化石墨烯和還原氧化石墨烯電化學界面的選擇性和活性

固液界面工程在發展未來能量存儲與轉換(ESC)裝置中起重要作用。這里,缺陷的氧化石墨烯(GO)和還原氧化石墨烯(rGO)被用來調控鉑圓盤電極的選擇性和活性。通過Langmuir-Blodgett技術將GO沉積在鉑電極上,獲得了緊湊且均勻的GO膜,這些膜再通過熱還原轉化為rGO。電化學測量表明,GOrGOPt電極的界面都對氧還原反應(ORR)有選擇性,但對氫氧化活性沒有影響。原子分辨率的掃描透射電子顯微鏡(TEM),拉曼光譜,X射線光電子能譜(XPS)和掃描電子顯微鏡(SEM)揭示了H2O2以及與這些表面選擇性和活性有關的官能團的可能擴散位點。基于這些認識,rGO界面被進一步證明在非水環境中表現出增強的ORR活性,并且所提出的非原位方法有望發展下一代ESC裝置。

Figure 1. aLangmuir-Blodgett槽的示意圖,顯示了壓縮壁壘和浸入Pt圓盤電極的支架,(bGO單層典型的II-區等溫曲線,(cGO片在Pt圓盤電極上的SEM圖,對應圖(b)中紅色區域,dGO片在Pt圓盤電極上的SEM圖,對應圖(b)中藍色區域。

Figure 2. aGOHAADF-STEM圖,(bGOBF-STEM圖,三個指向缺陷的箭頭(可能的擴散位點)和六方形晶格,(c)碳,氧 K邊緣的EEL譜,圖(a)中標記的紅色區域,(d)碳 K邊緣的EEL譜,圖(a)中標記的灰色區域。

Figure 3. aGO@Pt和(brGO@Pt界面的C 1s XPS譜,通過座滴法測量了(cGO@Pt和(drGO@Pt界面相應的接觸角。

Figure 4. 空白PtGO@PtrGO@Pt旋轉圓盤電極對ORRHOR的選擇性。(aHOR和(bORR極化曲線,(c)三種電極在高氯酸電解液中的循環伏安曲線,(drGO@Pt界面顯示了對HORORR的選擇性示意圖, 三種電極用于氧還原的(e)循環伏安曲線和(f)極化曲線。

 

該研究工作由美國阿貢國家實驗室Bostjan Genorio課題組于2019發表在ACS Appl. Mater. Interfaces期刊上。原文Tuning the Selectivity and Activity of Electrochemical Interfaces with Defective Graphene Oxide and Reduced Graphene OxideDOI: 10.1021/acsami.9b13391

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