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丹麥技術大學JingdongZhang課題組--用于亞硫酸鹽/O2生物燃料電池的基于石墨烯功能化碳紙的亞硫酸鹽氧化酶三維生物陽極

我們開發出一種適合固定human亞硫酸鹽氧化酶(hSO)的三維電極,這種酶通過直接電子傳遞催化亞硫酸鹽的電化學氧化。電極通過在預先修飾了氧化石墨烯的碳紙上滴涂石墨烯-聚乙烯亞胺(G-P)復合物修飾而成。帶負電荷的hSO可以以一種適合直接電子傳遞的方位,靜電吸附在涂有氧化石墨烯的碳紙電極(CPG)的帶正電荷的復合物上(G-P)。需要注意的是,對CPG電極上的G-P進行進一步的電化學氧化,可以導致電流密度增長9倍,達到24.4±0.3 μA cm2,是已報道的基于直接電子傳遞的hSO電極的最高值。電子傳遞速率提升在直接酶電流的提高中起主要作用,因為提升了hSO酶和電極之間的電接觸。優化過后的hSO生物電極相比于已報道的hSO生物電極有明顯的催化速率(kcat: 25.6±0.3 s1)和效率(kcat/Km: 0.231 ± 0.003 s1 μM1 )hSO生物陽極和商用的鉑生物陰極用于構建使用流動燃料的亞硫酸鹽/ O2酶生物燃料電池(EBFC)。優化的EBFC30℃時開路電壓0.64±0.01 V,最大功率密度61±6 μWcm2 (122±12 mWm3),超過目前報道的值6倍多。

 

Scheme 1. 三步在CPG電極上準備G-P/R/hSO的示意圖

 Figure 1. 掃面電鏡圖(aCPG電極(bCPG/G-PcCPG/G-P/Rd)在CPG電極上的G-P/R/hSO

 
Figure 2. XPS光譜(aCPGbCPG/G-PcCPG/G-P/Rd)各種電極的拉曼圖譜

a -c部分的黑色點曲線是實驗數據。


Figure 3. aEIS bCPG, G-P, G-P/R, 和 G-P/R/hSO四種電極在100 mVs-1100 mm 無氧的氯化鉀和5 mm鐵氰化鉀溶液中的CV曲線。

 

    相關研究成果于2019年由丹麥技術大學的Jingdong Zhang課題組發表在ACS CATALYSIS2019, 9, 7, 6543-6554)原文:Three-Dimensional Sulfite Oxidase Bioanodes Based on Graphene Functionalized Carbon Paper for Sulfite/O2 Biofuel Cells

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