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江蘇大學(xué)Fengxian Qiu課題組--二維金屬-有機(jī)框架衍生的層狀CuS@C的制備及其作為氫析出反應(yīng)的有效和穩(wěn)定的電催化劑

鑒于能源危機(jī)和環(huán)境污染,迫切需要設(shè)計(jì)和構(gòu)建高效、穩(wěn)定的用于生產(chǎn)清潔氫能源的電催化劑。在這項(xiàng)工作中,首先通過(guò)一種簡(jiǎn)便有效的自下而上的方法,以Cu2O立方作為Cu2+源前體,合成了二維含銅金屬有機(jī)骨架(Cu-BDC納米片)。隨后,通過(guò)硫化Cu-BDC納米片制備了層狀CuS@C,將其作為有效的氫析出反應(yīng)(HER)電催化劑。詳細(xì)討論了催化劑的結(jié)構(gòu)和化學(xué)組成對(duì)電催化活性的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,優(yōu)化的層狀CuS@C具有較高的HER催化活性,在128 mV的低過(guò)電勢(shì)和44 mV/decTafel斜率下可提10 mA cm-2的電流密度。層狀CuS@C增強(qiáng)的HER電催化活性可能歸因于2D Cu-BDC前體的結(jié)構(gòu)優(yōu)勢(shì),這使衍生的電催化劑具有較高的比表面積和暴露的活性位點(diǎn)的百分比。此外,由于碳基體的保護(hù),所獲得的催化劑在酸性堿性和中性介質(zhì)中顯示出高的電催化穩(wěn)定性,使其成為用于生產(chǎn)清潔氫能源電極的潛在候選者。

 

Figure 1. 制備層狀CuS@C納米催化劑的示意圖。

 

Figure 2. aCu2O立方體bCu-BDC納米片的SEM圖像Cu-BDC納米片的(c-dTEM圖像和(eAFM圖像;Cu2O立方體Cu-BDC納米片模擬的Cu-BDCCCDC編號(hào):687690)和CuS納米顆粒的XRD圖譜。

 

Figure 3. 分層CuS@Ca,bSEM,(c,dTEM,(eHRTEM圖像(插圖:線輪廓)和(fSAED模式g)層狀CuS@C的元素圖譜,表明均勻地存在CuSC元素。

 

Figure 4. a)在0.5 MH2SO4溶液中,Pt/C層狀CuS@C塊狀CuS@C塊狀CuSCu@C和玻璃碳電極(GC)的LSV極化曲線b)相應(yīng)的TafelcEIS光譜(Rs:溶液電阻;Rct:電荷轉(zhuǎn)移電阻);(d)在0.26 V vs. RHE下,電容作為掃描速率的函數(shù)。

 

Figure 5. a)層狀CuS@C1000次循環(huán)耐久性試驗(yàn)之前和之后的LSV極化曲線;(d)層狀CuS@C128 mV過(guò)電勢(shì)下持續(xù)20 h的計(jì)時(shí)電流密度曲線;在(c1 M KOH和(d1 M磷酸鹽緩沖液(pH=7.4)中進(jìn)行1000次循環(huán)之前和之后,層狀CuS@CLSV極化曲線。

 

相關(guān)研究成果于2019年由江蘇大學(xué)Fengxian Qiu課題組,發(fā)表在Electrochimica Actahttps://doi.org/10.1016/j.electacta.2019.134856)上。原文:2D metal-organic frameworks-derived preparation of layered CuS@C as an efficient and stable electrocatalyst for hydrogen evolution reaction

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