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美國納米相材料科學中心Sergei V. Kalinin課題組--石墨烯中Si原子動力學的原子機理:邊緣和內(nèi)部的化學轉(zhuǎn)化
       使用掃描透射電子顯微鏡(STEM)研究了電子束照射的Si原子在單層石墨烯的內(nèi)部和邊緣的動態(tài)行為。深度學習網(wǎng)絡(luò)被用來將實驗用的STEM影像轉(zhuǎn)換為單個Si和碳原子的坐標。進一步用高斯混合模型建立Si原子的基本原子構(gòu)型,定義了鍵合的幾何形狀和化學種類,并考慮主晶格的離散轉(zhuǎn)動對稱性。確定了這些狀態(tài)之間的頻率和馬爾可夫轉(zhuǎn)移概率。通過這種分析,可以從原子解析的STEM數(shù)據(jù)深入了解缺陷群體和化學轉(zhuǎn)化網(wǎng)絡(luò)。在這里,我們觀察到沿著石墨烯邊緣之字形方向形成一維硅晶體,以及Si雜質(zhì)與塊體石墨烯中的拓撲缺陷有明顯的耦合趨勢。 
 
Figure 1 含Si雜質(zhì)的石墨烯納米孔的STEM實驗數(shù)據(jù)。a)單個電影幀在單層石墨烯的納米孔邊緣顯示出Si雜質(zhì)(亮點)。b) (a)中數(shù)據(jù)的深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)輸出。
 
 
Figure 2 以Si雜質(zhì)為中心的提取子圖像進行統(tǒng)計分析。a)層次聚類分析結(jié)果(沃德方法)。b)主成分分析的Scree圖。c)基于高斯混合模型的圖像堆棧分解為16個分量的結(jié)果。
 
 
Figure 3 Si-C邊緣配置組合類別的馬爾可夫轉(zhuǎn)移矩陣。
 
 
Figure 4 石墨烯塊區(qū)域的實驗STEM數(shù)據(jù)。a)單個電影幀顯示了嘈雜的石墨烯晶格,單個的Si雜質(zhì)(亮點)和非晶硅碳區(qū)(最亮區(qū))。b) (a)中數(shù)據(jù)的深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)輸出。
 
 
Figure 5分析石墨烯內(nèi)部的硅雜質(zhì)構(gòu)型。a-f)塊狀石墨烯中Si雜質(zhì)的一些構(gòu)型示例。g)特定類型環(huán)的出現(xiàn)統(tǒng)計。h)耦合到拓撲缺陷的硅狀態(tài)和沒有這種耦合狀態(tài)之間的馬爾可夫躍遷示意圖。
 
         相關(guān)研究成果于2019年由美國納米相材料科學中心Sergei V. Kalinin課題組,發(fā)表在Adv. Funct. Mater.(https://doi.org/10.1002/adfm.201904480)上。原文:Atomic Mechanisms for the Si Atom Dynamics in Graphene: Chemical Transformations at the Edge and in the Bulk
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