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四川大學Yong Jin課題組--石墨烯量子點中激發和濃度相關的多色光致發光機制
      盡管人們做了很多研究,但石墨烯量子點(GQDs)中多色光致發光(PL)的機理仍存在爭議。深入了解GQDs中多色發射的起源對于調節其發光是非常必要的,這樣能更好利用這種熒光材料。在此,合成了具有氨基,羧基和羧酸銨基團的GQDs。制備的GQDs具有激發和濃度相關的多色PL特性。通過調節激發波長或GQDs的濃度,可以得到特定的發光顏色,包括藍色、青色、綠色、黃色,甚至橙色。系統結構和光學研究表明,石墨烯基平面和不同的官能團主要顯示nN 2P–σ*, π–π*, nO 2p–π*(–COOH), nO 2p–π*(–COO−)和nN 2p–π*電子轉換,表現為多熒光中心,產生了依賴于激發的多色PL。pH-dependent PL測量證明了不同類型的電子躍遷及其顏色發射。此外,系統的光學和形態學分析表明,隨著濃度的增加,GQDs可以自組裝成不同形貌和尺寸的J型聚集體,所觀察到的與濃度相關的多色PL可以歸結為GQDs中聚集介導的能級重建。我們的發現進一步表明,各種熒光中心之間的競爭和自聚集過程主導了GQDs的發光性能。這項工作將有助于理解GQDs中激發和濃度相關的多色發射的起源,這對于拓寬GQDs的應用領域也具有很大的指導意義。 
 
Fig. 1 (a) 520nm發射的GQDs的吸收和多重譜圖;(b)不同濃度GQDs溶液的吸收光譜;(c) GQDs水溶液的PL光譜作為激發波長的函數。
 
 
Fig. 2 (a) GQDs在520 nm發射的PLE光譜的變化;(b) PLE光譜;(c)不同濃度的GQD溶液的標準化最大PL光譜和(d)相應的CIE坐標。
 
 
Fig. 3 不同濃度GQD溶液的反容量譜。
 
 
Fig. 4 不同濃度GQD溶液的三維熒光光譜分析。
 
 
Fig. 5 不同濃度GQD溶液的AFM圖。
 
 
Fig. 6 不同熒光中心隨GQDs濃度增加的變化趨勢。
 
 
Fig. 7 (a)說明與GQDs多色排放有關的能量水平的示意圖。(b)不同濃度的GQD溶液在365 nm激發波長下的CIE坐標。(c)在365 nm激發波長下,GQDs在溶液中隨濃度增加而聚集的過程及其發光變化的示意圖。
 
      相關研究成果與2019年由四川大學Yong Jin課題組,發表在Nanoscale (DOI: 10.1039/c9nr08461d)上。原文:Mechanisms behind excitation- and concentrationdependent multicolor photoluminescence in graphene quantum dots
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