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河海大學(xué)黃華杰課題組--在三維硼和氮共混的石墨烯氣凝膠上固定納米級(jí)Pd并將其作為甲酸和甲醇氧化反應(yīng)的高活性多功能電催化劑

直接甲酸燃料電池(DFAFCs)和直接甲醇燃料電池(DMFCs)都是用于各種電子設(shè)備的有前途的發(fā)電技術(shù),而它們的大規(guī)模商業(yè)應(yīng)用在很大程度上由于缺乏具有高活性和可接受成本的先進(jìn)貴金屬催化劑而被排除在外。本文中,我們報(bào)告了一種簡(jiǎn)單且可擴(kuò)展的策略,以制備錨固在三維(3D)硼和氮共混的石墨烯氣凝膠(Pd/BNG)上的納米級(jí)Pd晶體,作為甲酸和甲醇氧化反應(yīng)的多功能電催化劑。所得的Pd/BNG催化劑具有一系列與陽(yáng)極燃料電池催化系統(tǒng)相適應(yīng)的獨(dú)特結(jié)構(gòu)優(yōu)點(diǎn),例如較大的比表面積、3D互連的多孔骨架、均勻的Pd分布、豐富BN活性位以及出色的導(dǎo)電性。與傳統(tǒng)的Pd/炭黑和Pd/石墨烯催化劑相比,新設(shè)計(jì)的3D Pd/BNG結(jié)構(gòu)具有顯著增強(qiáng)的電催化性能,包括大的電化學(xué)活性表面積、高的質(zhì)量活性和良好的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。密度泛函理論計(jì)算進(jìn)一步揭示了PdBNG底物之間存在很強(qiáng)的電子相互作用,有效增強(qiáng)了Pd/BNG對(duì)CO中間體的抗毒能力,從而促進(jìn)了電催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。

 

Figure 1. 3D Pd/BNG催化劑的合成程序示意圖

 

Figure 2. Pd/BNG混合體的典型(ABFE-SEM、CTEM和(D–GHRTEM圖像;C部分的插圖:Pd/BNGPd粒徑分布HFE-SEM圖像以及從正方形區(qū)域獲取的(IC,(JB,(KN和(LPd元素的相應(yīng)元素映射分析

 

Figure 3. Pd/BNG催化劑的電催化活性A0.5 M H2SO4、B0.5 M NaOH、C0.5 M H2SO40.5 M HCOOH以及(D0.5 M NaOH1 M CH3OH溶液中,Pd/BNG、Pd/GPd/C電極的循環(huán)伏安圖

 

Figure 4. Pd/BNG、Pd/GPd/C的長(zhǎng)期穩(wěn)定性和導(dǎo)電性A)在具有0.5 M HCOOH0.5 M H2SO4溶液中0.15 V記錄的計(jì)時(shí)電流曲線;B具有1 M CH3OH0.5 M NaOH溶液中,-0.2V記錄的計(jì)時(shí)電流曲線;C)交流阻抗譜;DPd/BNGPd/G光譜的局部放大

 

Figure 5. APd/NG和(BPd/BNG的弛豫原子結(jié)構(gòu);CNGBNGPdd-PDOS 

相關(guān)研究成果于2019年由河海大學(xué)Huajie Huang課題組,發(fā)表在Inorg. Chem. Front.DOI: 10.1039/c9qi01448a)上。原文:Anchoring nanosized Pd on three-dimensional boron- and nitrogen-codoped graphene aerogels as a highly active multifunctional electrocatalyst for formic acid and methanol oxidation reactions

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