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直接甲酸燃料電池（DFAFCs）和直接甲醇燃料電池（DMFCs）都是用于各種電子設(shè)備的有前途的發(fā)電技術(shù)，而它們的大規(guī)模商業(yè)應(yīng)用在很大程度上由于缺乏具有高活性和可接受成本的先進(jìn)貴金屬催化劑而被排除在外。本文中，我們報(bào)告了一種簡(jiǎn)單且可擴(kuò)展的策略，以制備錨固在三維（3D）硼和氮共混的石墨烯氣凝膠（Pd/BNG）上的納米級(jí)Pd晶體，作為甲酸和甲醇氧化反應(yīng)的多功能電催化劑。所得的Pd/BNG催化劑具有一系列與陽(yáng)極燃料電池催化系統(tǒng)相適應(yīng)的獨(dú)特結(jié)構(gòu)優(yōu)點(diǎn)，例如較大的比表面積、3D互連的多孔骨架、均勻的Pd分布、豐富的B和N活性位以及出色的導(dǎo)電性。與傳統(tǒng)的Pd/炭黑和Pd/石墨烯催化劑相比，新設(shè)計(jì)的3D Pd/BNG結(jié)構(gòu)具有顯著增強(qiáng)的電催化性能，包括大的電化學(xué)活性表面積、高的質(zhì)量活性和良好的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。密度泛函理論計(jì)算進(jìn)一步揭示了Pd與BNG底物之間存在很強(qiáng)的電子相互作用，有效增強(qiáng)了Pd/BNG對(duì)CO中間體的抗毒能力，從而促進(jìn)了電催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。
Figure 1. 3D Pd/BNG催化劑的合成程序示意圖
Figure 2. Pd/BNG混合體的典型（A和B）FE-SEM、（C）TEM和（D–G）HRTEM圖像；C部分的插圖：Pd/BNG中Pd的粒徑分布；（H）FE-SEM圖像以及從正方形區(qū)域獲取的（I）C，（J）B，（K）N和（L）Pd元素的相應(yīng)元素映射分析
Figure 3. Pd/BNG催化劑的電催化活性：（A）0.5 M H2SO4、（B）0.5 M NaOH、（C）0.5 M H2SO4和0.5 M HCOOH以及（D）0.5 M NaOH和1 M CH3OH溶液中，Pd/BNG、Pd/G和Pd/C電極的循環(huán)伏安圖
Figure 4. Pd/BNG、Pd/G和Pd/C的長(zhǎng)期穩(wěn)定性和導(dǎo)電性：（A）在具有0.5 M HCOOH的0.5 M H2SO4溶液中，以0.15 V記錄的計(jì)時(shí)電流曲線；（B）具有1 M CH3OH的0.5 M NaOH溶液中，-0.2V下記錄的計(jì)時(shí)電流曲線；（C）交流阻抗譜；（D）Pd/BNG和Pd/G光譜的局部放大
Figure 5. （A）Pd/NG和（B）Pd/BNG的弛豫原子結(jié)構(gòu);（C）NG和BNG上Pd的d-PDOS圖
相關(guān)研究成果于2019年由河海大學(xué)Huajie Huang課題組，發(fā)表在Inorg. Chem. Front.（DOI: 10.1039/c9qi01448a）上。原文：Anchoring nanosized Pd on three-dimensional boron- and nitrogen-codoped graphene aerogels as a highly active multifunctional electrocatalyst for formic acid and methanol oxidation reactions。
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