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美國康乃狄克大學Steven L. Suib課題組--構效關系研究:石墨烯耦合金屬(Ni,Co,Fe)氫氧化物用于有效電化學析氧反應
       設計高效的析氧反應(OER)電催化劑對于能源轉換領域至關重要。目前,一系列基于石墨烯偶聯混合金屬(氧)氫氧化物(Ni,Co,Fe)的非均相電催化劑被合成,并研究了金屬組分對其結構,物理化學性質以及OER活性的影響。引入Fe可以獲得很小的納米片(小于5 nm),實現高表面積的目的。增加氫氧化物層間距和電催化劑表面吸附大量羥基官能團,有助于提高催化性能(用塔菲爾斜率Tafel評估)。另外,Co和Ni的存在可以幫助降低OER起始電位。這里,最好的OER催化劑是Ni0.33Co0.34Fe0.33三元金屬氫氧化物,在0.1 M KOH中,驅動10 mA cm-1僅需要0.332 V過電勢,Tafel斜率低至51 mV dec-1。密度泛函理論計算證明了該三元金屬氫氧化物的電子結構和自由能得以改善,更有效催化OER。總的來說,這項工作為進一步開發高效,可擴展且經濟高效的混合金屬(氧)氫氧化物電催化劑奠定了堅實的基礎。

Figure 1. (a)微波輔助-水熱合成混合金屬(氧)氫氧化物耦合rGO的示意圖,(b)三種過渡金屬組分情況,(c)10 mA cm-1電流密度時所需要的過電位比較。


Figure 2. Co-rGO, Ni-rGO, Fe-rGO, 和NiCoFe-rGO的XRD和SEM圖。


Figure 3.(a)Ni-rGO,(b)Co-rGO ,(c)Fe-rGO ,(d)NiCoFe-rGO的TEM圖,插圖對應了SAED圖,(e-f)NiCoFe-rGO的HRTEM和STEM圖,(f1-f6)相應的EDX漫譜圖。


Figure 4. (a)NiCoFe-rGO與其他參照催化劑的LSV極化曲線,掃速為10 mV s-1,(b)極化曲線衍生的Tafel斜率,(c)在1.71 V條件下測的電化學阻抗譜比較,(d)計時電流曲線,以評估其電化學長期穩定性。


Figure 5. 計算的電子能帶結構,(a)NiOOH,(b)NiFeOOH,(c)NiCoFeOOH,(d)NiOOH,NiFeOOH,NiCoFeOOH的(001)表面對于OER路徑的自由吸附能情況,(e)NiCoFeOOH  (0 0 1)表面O位點吸附HO*的原子結構。
        該研究工作由美國康乃狄克大學Steven L. Suib課題組于2019年發表在Journal of Catalysis期刊上。原文:Structure-property relationship of graphene coupled metal (Ni, Co, Fe) (oxy)hydroxides for efficient electrochemical evolution of oxygen(Journal of Catalysis 377 (2019) 619–628)
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