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加利福尼亞大學Bryan D. McCloskey課題組--氮摻雜還原氧化石墨烯:二電子和四電子電化學氧還原反應的機制研究
       碳基體系已被廣泛研究作為電催化劑用于兩電子(2e-)和四電子(4e-)氧還原反應(ORR)。然而關于ORR的機理研究很少被報道。在這個工作中,對氮摻雜還原氧化石墨烯(NrGO)用于ORR進行了大量的實驗和理論研究。于是合成了三個不同的NrGO催化劑,并結合XPS,FT-IR,Raman,HRTEM以及薄膜電導率等表征手段詳細研究其化學和結構性質。ORR實驗包括pH對2e−與4e−過程的選擇性,起始電位,Tafel斜率和H/D動力學同位素效應的探討。這些實驗表明,這三種催化劑顯示出很不同的ORR行為,就選擇性和反應機理而言(通過耦合質子-電子轉移(CPET)或非CPET機理)。其中,CPET和非CPET機理之間的關鍵決定因素是ORR工作時費米能級處的電子密度。不管反應機理或電解質pH如何,這里將ORR活性位點指認為氧化物區附近的C-sp2。這就強調了含氧官能團的重要性,而N摻雜通過修飾活性位點附近的化學環境,可能影響了整體的催化活性及選擇性。

Figure 1. NrGO催化劑的物理和化學表征。(a)實心圓圈代表NrGO薄膜(50 nm)的電導率(橫坐標為C-sp2占總碳原子數的百分比),白色方框為rGO三層薄膜的電導率,(b)三種NrGO催化劑的IR譜比較。


Figure 2. 三種NrGO催化劑的電子轉移數(e-/O2)作為pH的函數關系(在低過電位和高電位情況下)。


Figure 3.ORR陰極線性掃描伏安LSV曲線(實線代表在質子化溶液,而虛線代表在氘化溶液)。


Figure 4. 在NrGO-2表面的理論計算模型,呈現了態密度曲線,DFT計算的重復結構單元(灰色, 紅色, 黃色, 和白色球分別代表 C, O, N, 和 H 原子)。


Figure 5. 在NrGO-4表面的理論計算模型,呈現了態密度曲線,DFT計算的重復結構單元(灰色, 紅色, 黃色, 和白色球分別代表 C, O, N, 和 H 原子)。


Figure 6. 四電子- ORR過程的火山曲線,極限電壓作為吸附OH*中間體自由能的函數關系,不同顏色的圓圈代表NrGO-4模型結構上不同的吸附位點。
       該研究工作由加利福尼亞大學Bryan D. McCloskey課題組于2019年發表在ACS Catalysis期刊上。原文:Mechanisms of Two-Electron and Four-Electron Electrochemical Oxygen Reduction Reactions at Nitrogen-Doped Reduced Graphene Oxide(DOI: 10.1021/acscatal.9b04106)
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