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大連理工大學(xué)張鳳祥課題組——石墨烯誘導(dǎo)氮摻雜多孔碳嵌入Fe-Nx活性位促進(jìn)鋰硫電池中多硫化物的動(dòng)力學(xué)轉(zhuǎn)化
       隨著世界化石能源消耗的持續(xù)增長(zhǎng)與能源日漸枯竭,產(chǎn)生了一系列的環(huán)境問題。因此,研發(fā)廉價(jià)、高效的能量轉(zhuǎn)換及儲(chǔ)存體系成為目前研究的熱點(diǎn)。鋰硫電池以其高理論能量密度和以及正極活性物質(zhì)單質(zhì)硫具有廉價(jià)易得、儲(chǔ)量豐富、環(huán)境友好等優(yōu)勢(shì)成為新型二次電池的有力競(jìng)爭(zhēng)者。但是,鋰硫電池中可溶多硫化物的穿梭效應(yīng)降低了電池的使用壽命。針對(duì)這一問題,我們利用石墨烯的模板效應(yīng),制備了嵌入Fe-Nx活性位的二維網(wǎng)格狀氮摻雜多孔碳,并以其修飾隔膜抑制多硫化物的擴(kuò)散。氮摻雜可以有效的吸附固定多硫化物;而Fe-Nx可以催化促進(jìn)多硫化物的氧化還原反應(yīng);石墨烯誘導(dǎo)產(chǎn)生的二維網(wǎng)絡(luò)狀的結(jié)構(gòu)優(yōu)勢(shì)使得材料可以暴露出更多的吸附以及催化活性位點(diǎn);與此同時(shí),石墨烯的存在也顯著提升了材料的導(dǎo)電性能。這些結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的協(xié)同作用使得所制備材料修飾的隔膜應(yīng)用于鋰硫電池展現(xiàn)出了優(yōu)異的電化學(xué)性質(zhì),1.2 mg cm-2的面載硫量下0.2 C倍率初始放電比容量高達(dá)1268 mAh g-1,經(jīng)過100圈充放電循環(huán)后比容量依然保持在1028 mAh g-1,容量保持率高達(dá)81%,平均庫(kù)倫效率在98%左右,具有較高的比容量以及良好的循環(huán)穩(wěn)定。
 
Fig 1. 具有Fe-Nx活性位的二維網(wǎng)格狀氮摻雜多孔碳的制備過程。
 
 
Fig 2. 不同放大倍數(shù)下的SEM圖像: (a,b) Fe3C@C,(c,d) Fe3C/Fe-Nx@NPCN和(e,f) NPC。
 

Fig 3. (a) Fe3C/Fe-Nx@NPCN的TEM圖像。(b) Fe3C納米粒子的高倍HRTEM圖像(插圖:Fe3C的晶格圖像)。(c) Fe3C/Fe-Nx@NPCN的STEM圖像以及(d) C,(e) N和(f) Fe的相應(yīng)元素映射。


Fig 4. (a) 具有相同電極Fe3C@C,F(xiàn)e3C/Fe-Nx@NPCN和NPC的對(duì)稱電池在3 mV s-1下含有0.2 M Li2S8的電解質(zhì)中的CV曲線。 (b) Fe3C/Fe-Nx@NPCN對(duì)稱電池在3 mV s-1時(shí)的多循環(huán)CV曲線。 (c)Fe3C/Fe-Nx@NPCN對(duì)稱電池在不同掃描速率下的CV曲線。 (d) Fe3C@C,F(xiàn)e3C/Fe-Nx@NPCN和NPC對(duì)稱電池的電化學(xué)阻抗譜。
 

Fig 5. SEM圖像: (a) Fe3C/Fe-Nx@NPCN-PP的正視圖。(b) Fe3C/Fe-Nx@NPCN-PP的橫截面圖。
 
 
Fig 6. (a,b) Fe3C/Fe-Nx@NPCN-PP,F(xiàn)e3C@C-PP,NPC-PP和PP電池在0.2 C和0.5 C的電流密度下的循環(huán)性能。 (c) 在1 C的高電流密度下,不同硫含量(1.2和1.9 mg cm-2)的Fe3C/Fe-Nx@NPCN-PP電池的長(zhǎng)期循環(huán)性能。
 
      相關(guān)研究成果于2019年由大連理工大學(xué)張鳳祥課題組,發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces (2019, 11, 31860−31868; https://doi.org/10.1021/acsami.9b08962 )上。原文:Nitrogen-Doped Porous Carbon Networks with Active Fe−Nx Sites to Enhance Catalytic Conversion of Polysulfides in Lithium−Sulfur Batteries

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