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廈門大學Dehui Deng課題組--石墨烯封裝的金屬催化劑:從H2S中高效生產H2
       工業副產物中豐富而有毒的H2S的電催化分解是一種有前途的能源轉化技術,可用于生產H2并同時去除這種環境污染物。然而,由于缺乏低成本、有效和堅固的電催化劑,阻礙了這種技術的發展。本文中,我們報道了一種引人注目的石墨烯包裹的金屬催化劑,即氮摻雜石墨烯包裹非貴重的CoNi納米合金作為陽極,用于從H2S中通過電催化高效生產H2。這種優化的催化劑能夠以0.25 V的起始電勢驅動陽極反應,該起始電勢比水氧化反應所需的起始電勢低1.24 V,并且輸送的電流密度幾乎是Pt/C的兩倍。同時,它表現出約98%的H2法拉第效率,并保持了500小時以上的長期耐久性,而沒有任何衰減。密度泛函理論計算表明,CoNi和氮摻雜劑協同促進了石墨烯表面上多硫化物的形成。此外,具有1200 h的穩定性,可通過這種石墨烯包裹的金屬催化劑從工業合成氣中除去H2S雜質以產生氫氣,證明了其在可持續能源應用中生產氫氣的巨大潛力。
 
Figure 1. CoNi@NGs的形態和結構表征。(a和b)CoNi(OH)x–SiO2和CoNi@NGs-SiO2的TEM圖像。(c–e)CoNi@NGs的HRTEM圖像。(d)紅色標記表示石墨烯層的厚度為3.4 Å;插圖:CoNi@NGs的模型結構。(e)圖(d)的放大圖,CoNi合金的(111)晶面。(f)CoNi@NGs中Co和Ni元素的EDX圖。

 
Figure 2. (a)比較CoNi@NGs的SOR和OER極化曲線。(b)帶有1.2 V商業電池設備的照片,該設備直接驅動H2S的分解。(c)SOR極化曲線。(d)在SOR中,電勢分別為0.3 V、0.4 V和0.5 V時的電流密度。(e)催化劑的奈奎斯特圖。(f和g)CoNi@NGs的耐久性測量。
 

Figure 3. (a)恒電流試驗中,法拉第效率和產氫速率的變化。(b)對應于插圖中電解質的250倍稀釋電解質樣品的UV-Vis光譜;插圖:50倍稀釋的電解質樣品的UV-Vis光譜。(c)兩個小時內,對陽極電解液進行原位電化學UV-Vis測試。(d)產品S的XRD表征;插圖:收集的S粉。
 

Figure 4. (a)SOR的吉布斯自由能(DG)曲線。(b)實驗中SOR的極化曲線。(c)吸附在CoNi@NG上,S的電荷密度(Dr)值的差異。(d)當S吸附在原始石墨烯、CoNi@Gs和CoNi@NGs的表面上時,S(3p)及其鍵合的C(2p)的投影態密度(DOS)的比
 

Figure 5. (a)在不同反應氣體中,CoNi@NGs氧化活性的LSV曲線。(b)通過用2%H2S/合成氣,流動除去工業合成氣中H2S,CoNi@NGs的耐久性測量。
 
     相關研究成果于2019年由廈門大學Dehui Deng課題組,發表在Energy Environ. Sci.(DOI: 10.1039/c9ee03231b)上。原文:Highly efficient H2 production from H2S via a robust graphene-encapsulated metal catalyst。
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