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上海大學Guangren Qian課題組--探索BiVO4/rGO/NiFe層狀雙氫氧化物光陽極中rGO的雙重功能,以實現高效的光電化學水解
     釩酸鉍(BiVO4)是一種很有前途的光電化學(PEC)水氧化材料。但是,緩慢的水氧化動力學,較差的電子傳輸性能和嚴重的電荷重組限制了其性能。在此,通過合理設計電極結構,開發了一種新型的三重光陽極。NiFe層狀雙氫氧化物(NiFe-LDH)作為水氧化催化劑(WOC),可加速光生空穴從BiVO4光電極向電解質的傳輸,以改善水氧化反應,而還原的氧化石墨烯(rGO)納米片可作為有效的電子穿梭介體,用于抑制BiVO4/NiFe-LDH界面上的電子-空穴復合。另一方面,rGO可以使NiFe-LDH的電沉積電勢正向移動(-0.1 V vs. RHE),極大地保護BiVO4電極,因為負電勢會降低其PEC活性。與純的BiVO4、BiVO4/rGO和BiVO4/NiFe-LDH電極相比,該電極具有更高的光電流密度,在AM 1.5 G光照下,1.23 V時的光電流密度為3.26 mA cm-2,且具有良好的穩定性。PEC性能的提高歸因于rGO和NiFe-LDH的協同作用,加速了光陽極/電解質界面之間的電荷分離/轉移以及表面水的氧化反應。
  
Fig. 1 (A) BiVO4、(B) BiVO4/rGO、(C) BiVO4/rGO/NiFe-LDH的SEM圖,BiVO4/rGO/NiFe-LDH的(D) TEM、(E) HRTEM、(F) EDX圖。
 
 
Fig. 2 制備的光陽極的(A) XRD譜,(B)拉曼譜。
 
 
Fig. 3 制備的光電陽極的XPS分析:(A) Bi 4f,(B) V 2p,(C) O 1s,(D) Ni 2p和(E) Fe 2p結合能區。
 
 
Fig. 4 制備的光陽極的(A) LSV曲線,(B) ABPE曲線,(C) ηtrans曲線,(D) i-t曲線。
 
 
Fig. 5 制備的光陽極在AM 1.5 G光照下的(A) UV-Vis漫反射光譜,(B)轉換Kubelka-Munk函數與光能量的對應圖,(C)施加電壓為1.23 V vs RHE時測量的IPCEs,(D) 0.6 V vs RHE時測量的EIS。
 
 
Fig. 6 (A) NiFe-LDH在陽極上的電化學沉積形成機理。HER的自由能圖在BiVO4和BiVO4/rGO的表面部位符合(B)Volmer-Heyrovsky途徑和(C)Volmer-Tafel途徑。(D) BiVO4 (001)和BiVO4/rGO的表面結構。在不同電位下BiVO4和BiVO4/rGO的表面位點上,HER的中間態和外態自由能圖符合(E)Volmer-Heyrovsky(F)和Volmer-Tafel路徑。
 
 
Fig. 7 BiVO4/rGO/NiFe-LDH的PEC機制。
 
      相關研究成果于2020年由上海大學Guangren Qian課題組,發表在Journal of Materials Chemistry A (DOI: 10.1039/D0TA04572A)上。原文:Identifying dual functions of rGO in a BiVO4/rGO/NiFe-layered double hydroxide photoanode for efficient photoelectrochemical water splitting。

摘自《石墨烯雜志》公眾號:

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