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北京航空航天大學(xué)Yujie Zhu課題組--還原氧化石墨烯中摻氯增強(qiáng)電還原合成氨
       作為取代Haber-Bosch過(guò)程的可行方法之一,電化學(xué)合成氨近來(lái)引起了極大的研究興趣。然而,大多數(shù)電催化劑顯示出低的合成氨產(chǎn)率。在這項(xiàng)研究中,報(bào)道了氯摻雜還原氧化石墨烯,可以有效催化電還原氮?dú)夂铣砂薄J┘与娢粸?0.3 V(vs RHE),摻氯的還原氧化石墨烯實(shí)現(xiàn)了合成氨產(chǎn)率達(dá)70.9 μg h-1 mgcat-1(2.84 μg h-1 cm-2),法拉第效率(FE)為5.97%,該性能優(yōu)于大多數(shù)無(wú)金屬催化劑。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,氯摻雜大大增強(qiáng)了缺陷結(jié)構(gòu),這有利于氮吸附。密度泛函理論計(jì)算證明了這一分析結(jié)果,進(jìn)一步揭示了吸附的氮通過(guò)遠(yuǎn)端途徑而還原。這些結(jié)果歸結(jié)為氯適宜的電負(fù)性,可以誘導(dǎo)相鄰碳原子的電子再分布,這有利于N2的電還原。該研究工作提出了一種新奇的非金屬碳素材料應(yīng)用于電還原氮?dú)夂铣砂薄?br />  
 
Figure 1.(a)Cl-RGO的TEM圖像。(b)Cl-RGO樣品中C-(紅色),O(綠色)和Cl(黃色)的TEM EDS元素映射。(c)RGO和Cl-RGO的FT-IR光譜。(d)RGO和Cl-RGO的紫外可見(jiàn)光譜。
 
 
Figure 2.(a)Cl-RGO的C 1s XPS光譜。(b)Cl-RGO的Cl 2p XPS光譜。(c)RGO和Cl-RGO的拉曼光譜。(d)RGO和Cl-RGO的N2 TPD曲線。
 
  
Figure 3.(a)Cl-RGO在N2-和Ar飽和的0.05 M H2SO4溶液中的LSV曲線。 (b)Cl-RGO在不同施加電壓的計(jì)時(shí)電流曲線。(c)在各種施加電勢(shì)下Cl-RGO的NH3產(chǎn)率(左y軸)和FE(右y軸)。(d)Cl-RGO的循環(huán)穩(wěn)定性,施加電壓−0.3V。
 
 
Figure 4. (a-b)N2在不同位置處的吸附能,綠色和灰色的球體分別代表Cl和C原子。(c)NRR反應(yīng)期間,在Cl− C-C2位置吸附N2時(shí)發(fā)生遠(yuǎn)端機(jī)制的自由能圖。
  
       該研究工作由北京航空航天大學(xué)Yujie Zhu課題組于2020年發(fā)表在ACS Catalysis期刊上。原文:Enhancing Nitrogen Electroreduction to Ammonia by Doping Chlorine on Reduced Graphene Oxide。

轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號(hào)

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