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多倫多大學Chandra Veer Singh課題組--使用合適的電解質溶劑顯著改善石墨烯作為Li/Na電池負極的性能
        電池制造商受到生產高能量密度和更快充電的電池需求的驅動。為了滿足這樣的要求,需要將高性能負極材料與下一代液體電解質結合起來。石墨烯制成的負極具有革新下一代可充電鋰/鈉離子電池的巨大潛力。盡管實驗已經證明了石墨烯負極的能力,但基于真空的密度泛函理論(DFT)計算預測,由于Li/Na的插層有限且擴散率不令人滿意,純石墨烯的性能較差。在電池中,取決于介質的極化率,電極和金屬原子之間的相互作用可能會發生變化,這可能會影響性能。在此,使用隱式溶劑化DFT計算研究了液體電解質的介電常數對石墨烯基Li/Na離子電池性能的影響。發現石墨烯與吸附原子之間的結合能隨εr單調增加,甚至從正變到負,表明在能量上有利于插層并改善了存儲。同樣,在εr≥11.5的情況下,發現Li(Na)的擴散相對于真空急劇增加了106(2×102)倍。這些結果提供了對基于石墨烯的離子電池操作的見解,并為其設計提供了指導。
 
 
Figure 1. Li/Na原子與石墨烯之間的(a)垂直距離和(b)電子電荷轉移是εr的函數。石墨烯上鍵合的Li原子的極化電荷密度(ppol),其極化表面為(c)εr=2.37和(d)εr=78.4的可極化介質包圍。
 

Figure 2. 在石墨烯上,Li和Na在(a)扶手椅和(d)之字形方向上的平均自由程。Li(b,e)和Na(c,d)分別在扶手椅和之字形方向的相關能量分布圖(右)
 
  
Figure 3. 在(a)扶手椅和(b)之字形方向上,Li/Na在石墨烯上擴散的能壘是εr的函數。插圖表示綠色虛線矩形內區域的放大視圖。
 

Figure 4. 石墨烯上,300 K下,扶手椅方向,Li和Na的遷移速率隨εr(相對于真空)增大,速率增強
 
        相關研究成果于2020年由多倫多大學Chandra Veer Singh課題組,發表在Carbon(doi.org/10.1016/j.carbon.2020.02.001)上。原文:Dramatic improvement in the performance of graphene as Li/Na battery anodes with suitable electrolytic solvents。

轉自《石墨烯雜志》公眾號

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