過渡金屬硒化物因其高比容量、優異的電性能和低成本而成為可充電鋁電池 (RAB) 的有吸引力的正極材料。為了克服結構穩定性低和反應動力學差的相關挑戰，在此，研究人員應用空間隔離策略來開發 RAB 正極，該正極包含嵌入氮摻雜多孔碳納米片(NPCS)/MXene 雜化材料中的超細CoSe
2顆粒；其中二維NPCS結構源自MXene表面金屬框架的自組裝。即使在高熱解溫度下，這種合成策略也能控制活性材料的粒徑，從而可以研究粒徑對電化學行為的影響。光譜分析表明，CoSe
2-NPCS 電極具有高放電容量（1 A g
-1時為436 mAh g
-1）、優異的倍率性能（5 A g
-1時為122 mA hg
-1）和長期循環穩定性（1 A g
-1下循環500次后為212 mAh g
-1）。關于不同N摻雜位點的Co吸附親和力的理論計算闡明了 N-C/MXene 雜化物在該系統中協同促進反應動力學和Co吸附行為。這項工作為設計具有高倍率穩定性的高能RAB電極提供了一種有效的方法。
Figure 1. CoSe
2-NC、CoSe
2-NPC、CoSe
2-NPCS和CoSe
2-NCS的合成步驟示意圖。
Figure 2. CoSe
2-NPCS的形貌和結構特征。(a-c)不同放大倍數下的FESEM圖。(d，e)不同放大倍數下的TEM圖（(d)中的插圖顯示了CoSe
2的粒度分布）。(f)HRTEM圖（插圖顯示CoSe
2和GC層的HRTEM圖）。(g-j)CoSe
2-NC、(h-k)CoSe
2-NCS和(i-l)CoSe
2-NPC的TEM圖和其中CoSe
2的相應粒徑分布。
Figure 3. 結構和化學信息。(a)CoSe
2-NC、CoSe
2-NPC和CoSe
2-NPCS的XRD圖譜。(b)CoSe
2-NC、CoSe
2-NPC和CoSe
2-NPCS的氮吸附/解吸附等溫線和(c)孔徑分布曲線。CoSe
2-NPCS的(d)Co 2p、(e)Se 3d、(f)C 1s、(g)O 1s、(h)N 1s的高分辨率XPS譜圖。(i)不同類型的N摻雜碳的示意圖。(j-q)CoSe
2-NPCS的HRTEM圖以及C、Se、O、N、Ti和Co的相應元素映射。
Figure 4. CoSe
2-NPCS、CoSe
2-NCS和CoSe
2-NC的電化學性能。(a)掃描速率為10 mV s
-1時的CV曲線。(b)電流密度為1.0 A g
-1時的充放電曲線。(c)在不同電流密度下的性能。(d)CoSe
2-NPCS、CoSe
2-NCS和CoSe
2-NC在 1.0 A g
-1電流密度下的長期循環穩定性。(e)CoSe
2-NPCS電極與大多數先前報道的各種類型RABs正極的性能比較。(f)電池的性能比較。
Figure 5. (a)CoSe
2-NPCS在2到10 mV s-
1的不同掃描速率下的CV曲線。(b)log(v)和log(i)的線性關系。(c)CoSe
2-NPCS在8 mV s
-1處計算的電容貢獻。(d)CoSe
2-NPCS不同掃描速率下電容貢獻的總結。(e)CoSe
2-NPCS、CoSe
2-NCS和CoSe
2-NC在0.01 V下的阻抗圖。(f)ω
-1/2與Z的線性關系。(g-i)CoSe
2@C、CoSe
2@C-N5和CoSe
2@C-N6的優化幾何構象模型和相應的結合能(Eb)，分別為（灰色，C；藍色，N；粉紅色，Co）。
Figure 6. ：(a-c)Co@C,Co@C-N5,Co@C-N6的優化幾何構象模型和相應的結合能(Eb)。(d-f)Co@C/MXene、Co@C-N5/MXene和Co@C-N6/MXene的優化幾何構象模型和相應的結合能(Eb)。(g)吸附能(ΔEb)計算值。(h)CoSe
2-NPCS樣品控制Co的機制。(i)CoSe
2-NPCS樣品的循環電極的SEM圖和(j-o)相應的映射圖。
相關研究成果由復旦大學 Xuebin Yu課題組于2021年發表在《ACS NANO》（https://doi.org/10.1021/acsnano.1c04895）上。原文：Spatial Isolation-Inspired Ultrafine CoSe
2 for High-Energy Aluminum Batteries with Improved Rate Cyclability。
轉自《石墨烯雜志》公眾號
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