本研究展示了一種簡單和通用的方法，以超級(jí)電容器應(yīng)用的重復(fù)激光熱解方法為基礎(chǔ)，制備N和B共摻雜且同時(shí)致密的激光誘導(dǎo)石墨烯(NB-dLIG)。第一次激光熱解得到的LIG在其表面再包覆一層薄薄的聚酰胺酸/H
3BO
3，然后再進(jìn)行激光輻照，使N和B雜原子同時(shí)致密化并合并到類石墨烯結(jié)構(gòu)的LIG中。優(yōu)化了H
3BO
3負(fù)載(1 wt%)和重復(fù)激光功率(2.4 W; NB1-dLIG-2.4) ，由于N和B共摻雜的協(xié)同作用，NB-dLIG的電容性能顯著提高。NB1-dLIG-2.4電極提供了104.3 mF/cm
2的比面積電容(C
A)，這是在0.2 mA/cm
2時(shí)使用三電極組件的N摻雜dLIG (42.4 mF/cm
2)和未摻單熱解LIG (9.0 mF/cm
2)的近2.5和12倍。此外，采用NB1-dLIG-2.4和PVA-H
2SO
4凝膠電解質(zhì)制備了固態(tài)柔性超級(jí)電容器，獲得了高C
A (40.4 mF/cm
2, 在0.05 mA/cm
2時(shí))，具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性、庫侖效率和機(jī)械靈活性。該工作為制備多雜原子摻雜LIG開辟了新的途徑，可用于各種電化學(xué)應(yīng)用。
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圖1. 制備氮硼共摻雜致密激光誘導(dǎo)石墨烯(NB-dLIG)的示意圖
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圖2. (a)未摻雜sLIG、(b) N-dLIG和(c) NB1-dLIG-2.4的掃描電子顯微鏡(SEM) 俯視圖；(d) N-dLIG和(e) NB1-dLIG-2.4的橫斷面掃描電鏡圖像及其相應(yīng)的高倍圖像(插圖)
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圖3. (a) NB1-dLIG-2.4的透射電鏡(TEM)圖像；(b) NB1-dLIG-2.4的高分辨率TEM圖像顯示了晶格條紋
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圖4. N-dLIG和NB1-dLIG-2.4的拉曼光譜
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圖5. (a) N-dLIG和NB1-dLIG-2.4在結(jié)合能為0 ~ 800 eV范圍內(nèi)的x射線光電子能譜(XPS)調(diào)查掃描譜，以及(插圖)在結(jié)合能在50 ~ 250 eV范圍內(nèi)的擴(kuò)展掃描譜；N-dLIG的(b) C1s和(c) N1s高分辨率光譜；NB1- dLIG-2.4的 (d) C1s、(e) N1s和(f) B1s高分辨率光譜
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圖6. (a) NB1-dLIG-2.4電極在10 ~ 100 mV/s不同掃描速率下的循環(huán)伏安（CV）曲線；(b)在50 mV/s的經(jīng)典掃描速率下，以不同的H
3BO
3負(fù)載和N-dLIG合成NB1-dLIG-2.4電極的CV曲線；(c) NB1-dLIG-2.4電極在0.2 ~ 10 mA/cm
2電流密度下的恒流充放電(GCD)曲線；(d)電流密度為0.2 mA/cm
2時(shí)，以不同的H
3BO
3負(fù)載和N-dLIG合成NB1-dLIG-2.4電極的GCD曲線；(e)不同H
3BO
3負(fù)載時(shí)合成的NB1-dLIG-2.4電極的比面積電容(C
A)隨電流密度的變化
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圖7. (a)掃描速率為50 mV/s、二次激光熱解(1.2 ~ 5.4 W)時(shí)不同功率合成的NB1-dLIG電極的循環(huán)伏安(CV)曲線；(b)電流密度為0.2 mA/cm
2時(shí)，不同功率合成的NB1-dLIG電極的二次激光熱解的恒電流充放電(GCD)曲線；(c)電流密度為0.2 mA/cm
2時(shí)，比面積電容(C
A)隨二次激光熱解的變化規(guī)律；(d) NB1-dLIG電極在不同激光功率下的電化學(xué)阻抗譜(EIS)曲線及其插圖顯示了擴(kuò)展的高頻區(qū)域
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圖8. NB1-dLIG固態(tài)超級(jí)電容器(SC)在2.4 W功率(NB1-dLIG-SC)下二次激光熱解的電化學(xué)性能(a) NB1-dLIG-SC在掃描速率為10、20、50、100 mV/s時(shí)的循環(huán)伏安(CV)曲線；(b) NB1-dLIG-SC和N-dLIG-SC在掃描速率為50 mV/s時(shí)的掃描速率下的CV曲線比較；(c) NB1-dLIG-SC在0.05、0.1、0.2、0.5和1 mA/cm
2的電流密度下的恒流充放電(GCD)曲線；(d) NB1-dLIG-SC的比面積電容(C
A)與電流密度的關(guān)系；(e)電流密度為0.05 mA/cm
2時(shí)，NB1-dLIG-SC和N-dLIG-SC的GCD曲線比較；(f)電流密度為5 mA/cm
2時(shí)，NB1-d-LIG-SC的循環(huán)穩(wěn)定性測試；(g) 電流密度為1ma /cm
2時(shí)，NB1-d-LIG-SC在不同彎曲半徑下的電容保持率；(h)使用CO2激光與之前報(bào)道的未摻雜和摻雜的LIG SCs和MSCs相比，NB1-dLIG-SC的比面積Ragone圖。
相關(guān)研究成果由韓國中央大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院軟能源系統(tǒng)與激光應(yīng)用實(shí)驗(yàn)室的Mahima Khandelwal課題組于2021年發(fā)表在Chemical Engineering Journal (https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.131119)上。原文：Nitrogen and boron co-doped densified laser-induced graphene for supercapacitor applications。
轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號(hào)
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