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昆明理工大學環境科學與工程學院云南省土壤固碳與污染控制重點實驗室Peng Yi等人--甲醇共溶劑和鄰苯二甲酸二辛酯在功能化石墨烯片上的競爭吸附:分子動力學模擬和量子化學計算的綜合研究
       假設:有機共溶劑普遍用于疏水性有機化學物(HOCs)的吸附研究,可以通過競爭吸附劑上的活性位點來抑制HOC吸附。吸附劑結構會影響HOC吸附的共溶劑干擾;然而,這種影響仍然不清楚,導致對吸附機制的理解不完整。
實驗:本研究通過分子動力學模擬和量子化學計算,研究了水-甲醇共溶劑體系中的鄰苯二甲酸二辛酯(DOP)在功能化石墨烯片上的競爭吸附。
發現:模擬結果表明,石墨烯缺陷中的官能團對甲醇有很強的吸附親和力。被吸附的甲醇占據了石墨烯中心的大量活性位點,從而削弱了DOP的吸附。
然而,吸附在石墨烯邊緣的甲醇不能與DOP競爭活性中心。在所有官能團中,-COOH對甲醇的結合親和力最強,因此主要控制石墨烯和甲醇之間的相互作用。本研究為理解甲醇和DOP在功能化石墨烯片上的競爭吸附做出了創新性貢獻,尤其是在可視化活性中心競爭方面,并為石墨烯去除HOCs和其實際應用提供了理論指導。
 
  
圖1. DOP在水-甲醇溶劑中的UV透過率(甲醇含量:0%、5%、10%和20%;DOP濃度:1、5、10、25和50 ppm)。
 
 
圖2. z軸方向各組分濃度分布(A: GPE-1/MeOH-0%, B: GPE-2/MeOH-0%, C: GPE-3/MeOH-0%, D: GPE-1/MeOH-5%, E: GPE-2/ MeOH-5%, F: GPE-3/MeOH-5%, G: GPE-1/MeOH-10%, H: GPE-2/MeOH-10%, I: GPE-3/MeOH-10%, J: GPE-1/MeOH-20%, K: GPE-2/MeOH-20%, L: GPE-3/MeOH-20%)
 
  
圖3. 在功能化石墨烯上DOP吸附的平衡構型(A: GPE-1/MeOH-0%, B: GPE-1/MeOH-5%, C: GPE-1/MeOH-10%, D: GPE-1/MeOH-20%, E: GPE-2/MeOH-0%, F: GPE-2/MeOH-5%, G: GPE-2/MeOH-10%, H: GPE-2/MeOH-20%, I: GPE-3/MeOH-0%, J: GPE-3/MeOH-5%, K: GPE-3/MeOH-10%, L: GPE-3/MeOH-20%)。
 
  
圖4. 在不同甲醇含量的溶劑中,吸附在不同功能化石墨烯模型上的DOP的徑向分布函數[g(r)](A:GPE-1,B: GPE-2,C: GPE3)。
 
  
圖5. 距離石墨烯表面5 Å以內的甲醇平衡構型(顯示為綠色) (A: GPE-1/MeOH-5%, B: GPE-1/MeOH-10%, C: GPE-1/MeOH-20%, D: GPE-2/MeOH-5%, E: GPE-2/MeOH-10%, F: GPE-2/MeOH-20%, G: GPE-3/MeOH-5%, H: GPE-3/MeOH-10%, I: GPE-3/MeOH-20%)。
 

圖6.吸附在功能化石墨烯上的甲醇的平衡構型和吸附能(A:石墨結構,B: –CO2H2CH3, C: –COOH,D:石墨N,E:吡啶N,F:吡咯N,G:缺陷)。
 

圖7. 不同石墨烯官能團與甲醇相互作用的電荷密度(A:石墨結構,B: –CO2H2CH3, C: –COOH,D:石墨N,E:吡啶N,F:吡咯N,G:缺陷)。

       相關研究成果由昆明理工大學環境科學與工程學院云南省土壤固碳與污染控制重點實驗室Peng Yi等人于2021年發表在Journal of Colloid and Interface Science (https://doi.org/10.1016/j.jcis.2021.07.086)上。原文:Competitive adsorption of methanol co-solvent and dioctyl phthalate on functionalized graphene sheet: Integrated investigation by molecular dynamics simulations and quantum chemical calculations。

轉自《石墨烯雜志》公眾號

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