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蘭州交通大學Ke Chu--MoO3-xMXene上氧空位的協同作用及異質結構研究
      電化學N2還原反應(NRR)為NH3的可持續生產提供了一種有前景的途徑,而優化催化劑材料的結構/電子配置是實現高效NRR電催化的關鍵。因此,合理地結合空位和異質結構工程,探索基于Ti3C2Tx-MXene的富氧空位MoO3-x (MoO3-x/MXene)作為高活性和選擇性的NRR電催化劑。實現一個特殊NRR活動的NH3收益率95.8μg h-1mg-1 (0.4 V)和感應電流的效率為22.3% (0.3 V)結合原位光譜,分子動力學模擬和密度泛函理論計算采用推出氧空位的協同效應和NRR異質結構,這說明MoO3-x上的氧空位是N2化學吸附和活化的活性位點,而MXene底物可以進一步調控氧空位打破標度關系,有效穩定*N2/*N2H而不穩定*NH2/*NH3,從而優化了NRR中間體對降低的能壘的結合親和力,提高了MoO3-x/MXene的NRR活性。
 
  
圖1 a) MoO3-x/MXene的合成工藝示意圖。b) MoO3-x/MXene的TEM圖像。c)元素映射圖像。d)高分辨圖像。e,f) MoO3-x納米粒子在MXene上的三維原子成像和相應的晶格線掃描f)。
 
 
圖2 a) Mo K-edge XANES和相應的b) MoO3/MXene、MoO3-x/MXene和Mo箔、MoO2和MoO3參考樣品的EXAFS光譜。c) MoO3、MoO3/MXene和MoO3-x/MXene的WT-EXAFS等高線圖。d) MoO3/MXene和MoO3-x/MXene的EPR光譜。e) MoO3/MXene和MoO3-x/MXene的氮吸附/脫附等溫線及其對應的孔徑分布(插圖)。f) MoO3/MXene和MoO3-x/MXene的電荷密度差。g) MoO3、MoO3-x、MoO3/MXene和MoO3-x/MXene的DOS。
 
  
圖3。a) 14N215N2氣體供給電解質及相應的14NH4+15NH4+標準樣品同位素標記核磁共振譜。b) NMR和UV-vis測試NH3產率的比較。c) NRR電催化2 h后,MoO3-x/MXene在不同電位下的時安培曲線和相應的紫外可見吸收光譜,e)獲得NH3產率和FEs。f)循環試驗。g) 30 h的計時電流測定。h) NH3產率/ fe (0.4 V)和(i) MoO3、MoO3-x、MoO3/MXene和MoO3-x/MXene的N2-TPD光譜。
 
 
圖4。不同催化劑的原位拉曼光譜研究: a)特制電解槽示意圖。b-e) 0.4 V NRR電解過程中不同催化劑的拉曼光譜的三維時變圖,以及對應的f-i) 二維圖 (上)/等高線圖(下)。
 
  
圖5。a) 5 ns MD模擬后不同催化劑上N2吸附動態過程的快照及其對應的b)放大圖和f,g) N2-催化劑相互作用的RDF曲線。
 
 
圖6。a) N2在不同催化劑上的吸附能。b)零電位時MoO3/MXene和MoO3-x/MXene酶促NRR通路的自由能圖。c) MoO3/MXene和MoO3-x/MXene的N2吸附電荷密度差異d) MoO3/MXene和MoO3-x/MXene中Mo-3d的PDOS用于確定d-帶中心(εd)。e,f) MoO3/MXene和MoO3-x/MXene上的*N2H和*NH2中間體的PDOS。
 
  
圖7。a) MoO3-x和MoO3-x/MXene在不同電位下的原位FTIR光譜(上)和相應的等高線圖(下)。b) 5 ns MD模擬后NH3在MoO3-x和MoO3-x/MXene上的動態吸附過程快照;c) NH3-催化劑相互作用的RDF曲線。
  
        相關科研成果由蘭州交通大學Ke Chu等人于2021年發表在Advanced Energy Materials (DOI: 10.1002/aenm.202103022)上。原文:Unveiling the Synergy of O-Vacancy and Heterostructure over MoO3-x/MXene for N2 Electroreduction to NH3

轉自《石墨烯研究》公眾號


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