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江南大學杜明亮和陸雙龍課題組--Fe摻雜多孔Pd金屬烯促進氧還原反應
       功能化金屬烯材料的形貌和電子特性,對于提高其氧還原反應 (ORR)活性是一種有效的策略。這里通過簡單的一鍋濕化學法合成了一種高效且穩定的 ORR 電催化劑,即Fe 摻雜超薄多孔Pd金屬烯 (Fe−Pd UPM),它由幾層2D 原子金屬烯層組成。測量結果顯示,與未摻雜的Pd金屬烯相比,在0.1 M KOH 溶液中Fe-Pd UPM顯示出增強的ORR活性。Fe-Pd UPM的質量活性為 0.736 A mg Pd-1,經過10000次循環后其質量活性僅損失 5.1%。密度泛函理論(DFT) 計算表明,Fe−Pd UPM的內原子層中穩定的 Fe 摻雜劑有助于 O*氫化形成OH*中間體。大量數據證實:形貌、多孔結構和 Fe摻雜劑協同增強了該電催化劑的ORR 活性。如此多孔金屬烯材料的合理設計和層間摻雜有利于開發高效且穩定的電催化劑。
 
  
Figure 1. (a) TEM 圖像(Fe-Pd UPM 模型的插圖),(b)AFM 圖像,(c,d)低倍率 HAADF-STEM 圖像,(e)原子-分辨率 HAADF-STEM 圖像,以及 (f) 相應的快速傅立葉變換模式。(g) 單個Fe-Pd UPM的EDX 元素映射。
 
  
Figure 2. (a,左上)Fe-Pd的EDX 光譜。(b,右上)Fe-Pd UPM、Pd 金屬烯和 Pd/C的XRD圖。(c, 左下) Pd 3d XPS光譜和(d,右下)PdFe-Pd UPM和Cu參照的Cu 2p XPS光譜。
 
  
Figure 3. Fe-Pd UPM 的形成機制:Fe-Pd UPM 在 (a) 1 h、(b) 2 h、(c) 4 h 和 (d) 6 h不同時間的TEM圖像(F)相應的XRD圖譜。
 
  
Figure 4. (a) Fe−Pd UPM、Pd 金屬烯和商用 Pd/C的CV曲線和 (b) 線性極化曲線, (c) 對應的E1/2和ECSA,(d) 0.9 和 0.85 V (vs. RHE) 電位下的質量活性,(e) 線性極化曲線和 (f) 0.9 和 0.85 V (vs RHE) 電位下循環10000次前后的質量活性比較。
 
  
Figure 5. 在Pt(111)第二層中非相鄰分散的Fe上 (表示為Fe-2nd-layer-Pd (111))計算的ORR過程。
  
       該研究工作由江南大學杜明亮和陸雙龍課題組于2021年發表在ACS Nano期刊上。原文:Sublayer Stable Fe Dopant in Porous Pd Metallene Boosts Oxygen Reduction Reaction。
 
轉自《石墨烯研究》公眾號

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