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東京工業(yè)大學(xué)Ryoji Kanno課題組--Operando硬X射線光電子能譜分析全固態(tài)薄膜電池中Li2MnO3電極的反應(yīng)機(jī)理
      Li2MnO3因其高放電容量而成為鋰離子電池的一種很有前途的正極候選材料; 然而,其在循環(huán)過程中的反應(yīng)機(jī)理尚未得到充分解釋。在操作硬X射線光電子能譜測量中觀察Mn和O 結(jié)合能的變化使我們能夠確定Li2MnO3的電荷補(bǔ)償機(jī)制。在第一次充電期間,O1s峰在早期分裂,低價(jià)O的濃度隨著循環(huán)發(fā)生可逆變化,表明形成了本質(zhì)上參與氧化還原反應(yīng)的低價(jià)O 物種。O 1s峰分裂行為,表明Li2MnO3中O的價(jià)數(shù),得到了O3到O1結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變的計(jì)算結(jié)果的支持。這與我們之前研究的結(jié)果一致,其中我們基于原位表面X射線衍射分析、X 射線光電子能譜和第一性原理形成能計(jì)算證實(shí)了這種O3到O1的轉(zhuǎn)變。
 
  圖 1. (a) LASGTP基板上Li2MnO3陰極的橫截面STEM圖像和 (b-f)EDS映射結(jié)果。
 
  
圖 2. (a) 充放電曲線和 (b) 充放電容量的循環(huán)依賴性以及全固態(tài)電池的庫侖效率。 電流密度為 0.933 μA cm-2,對應(yīng)于0.2 C倍率。 在(a)和(b)中使用了不同的電池單元。
 
  圖 3. 在第一次充電期間,Li2MnO3中O 1s主峰和 Li 1s 峰從原始狀態(tài)的結(jié)合能偏移 (ΔBE),作為電池電壓的函數(shù)。  ΔVCell定義為電池電壓相對于原始值的變化,2.8 V vs Li/Li+。
 
   
圖 4. O 1s 和 Mn 3s核心級操作數(shù)HAXPES譜的摘要。校準(zhǔn)基于529.8 eV的晶格O的主峰。
 
  
圖 5. LASGTP 基板上 Li2MnO3陰極在(a)第一次充電、(b)第一次放電、(c)第五次充電和(d)第五次放電期間的 Mn 3s操作HAXPES光譜。 校準(zhǔn)基于529.8 eV的晶格O的主峰。
 
  圖 6. LASGTP 基板上 Li2MnO3 陰極在(a)第一次充電、(b)第一次放電、(c)第五次充電和(d)第五次放電期間的 O 1s 操作 HAXPES 光譜和擬合曲線。校準(zhǔn)基于529.8 eV的晶格 O 的主峰。
 
  圖 7. 在(a)第一次充電、(b)第一次放電、(c)第五次充電和(d)第五次放電期間,LASGTP 襯底上 Li2MnO3 陰極的峰值位置的偏移。 校準(zhǔn)基于529.8 eV的晶格O峰。通過使用鋁的費(fèi)米能級作為參考進(jìn)行測量。 圖中的值是測量數(shù)據(jù),經(jīng)過校正以將晶格 O 峰定位在 529.8 eV。
 
      相關(guān)科研成果由東京工業(yè)大學(xué)Ryoji Kanno等人于2021年發(fā)表在Journal of the American Chemical Society(https://doi.org/10.1021/jacs.1c09087)上。原文:Reaction Mechanism of Li2MnO3 Electrodes in an All-Solid-State Thin-Film Battery Analyzed by Operando Hard X-ray Photoelectron Spectroscopy。
 
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號

 
 
 
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