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重慶大學魏子棟和李莉課題組--揭示Ir-MoO2界面化學鍵促進氫氧化反應的調控機制
       通過密度泛函理論計算和實驗研究,利用不同的界面化學鍵Ir-O、Ir-Mo和混合Ir-Mo/O,探討了MoO2負載的Ir催化劑在優化氫氧化反應(HOR)活性中的調控機理。這里發現, Ir/O-MoO2催化劑中通過 Ir-O鍵其界面電子分布是局部的,僅集中在Ir-O鍵上,降低了表面Ir原子的d帶中心,削弱了H*和OH*關鍵中間體的吸附能,最終促使HOR活性增強。其中,HOR交換電流密度高達1.96 mA/cmECSA2。相反, Ir/Mo-MoO2催化劑中通過Ir-Mo鍵其界面電子分布是離域的,分散在所有的界面Ir和Mo原子上,這使得表面Ir原子的d帶中心上移,增強了H*和OH*的吸附能,結果其HOR活性不如Ir/O−MoO2。其中,HOR交換電流密度僅為1.47 mA/cmECSA2。在Ir/ MoO2催化劑中存在混合界面鍵Ir-Mo/O的情況下,催化劑上不規則的H吸附位點,導致了較小的交換電流密度(1.10 mA/cmECSA2)。因此,該研究工作得出的結論是,調節界面化學鍵模式可以優化金屬氧化物負載金屬催化劑的電子構型,從而有效提高其催化活性。
 
 
Figure 1. 具有不同界面化學鍵時,相應催化劑幾何結構的頂視圖和側視圖。
 
 
Figure 2. (a) Ir/Mo−MoO2, Ir/O−MoO2, 和 Ir/MoO2的電荷密度差,(b) 投影晶體軌道哈密頓布居(pCOHP)曲線和局域態密度(PDOS)。
 
 
Figure 3. Ir/Mo−MoO2, Ir/O−MoO2, 和 Ir/MoO2三種模型中界面和表面Ir原子的(a) Bader電荷和(b) d帶中心。
 
 
Figure 4. 在所研究模型的不同吸附位點上(a)H*( ΔEH*)和(b)OH *( ΔEOH*)的吸附能;(c-d)在所研究的模型中,HOR在OH*形成前后的吉布斯自由能圖。
 
 
Figure 5. Ir/Mo−MoO2, Ir/O−MoO2, 和 Ir/MoO2三種催化劑的Ir 4f XPS光譜。(b)所研究催化劑的極化曲線。(c)動力學電流密度的塔菲爾(Tafel)圖。(d)電化學活性表面積(ECSA)歸一化的活性比較。
  
       該研究工作由重慶大學魏子棟和李莉課題組于2021年發表在ACS Catalysis期刊上。原文:Revealing the Regulation Mechanism of Ir−MoO2 Interfacial Chemical Bonding for Improving Hydrogen Oxidation Reaction。

轉自《石墨烯研究》公眾號

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