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廈門大學黃小青課題組--亞納米高熵合金納米線實現高效的氫氧化催化
        具有獨特物理化學性質的高熵合金 (HEAs)在許多領域受到極大的關注,但在原子水平精確控制其尺寸和形態仍然存在艱巨的挑戰。在此,合成了一種獨特的 PtRuNiCoFeMo HEA 亞納米線(SNWs),將其用于堿性氫氧化反應 (HOR)。該HEA SNWs/C 的質量和面積比活性達到 6.75 A mgPt+Ru-1 和 8.96 mA cm-2,分別比HEA NPs/C、商業 PtRu/C和 Pt/C高2.8/2.6、4.1/2.4和19.8/18.7倍。即使在1000 ppm CO存在下,它仍顯示出增強的抗CO能力。密度泛函理論(DFT)計算研究表明,HEA SNWs 中不同金屬位點之間的強相互作用可以極大地調節質子和羥基的結合強度,從而大幅度提高 HOR活性。這項工作不僅為制備 Pt 基HEA亞納米/納米材料提供了合理的路線,也促進了催化以及其它領域的基礎研究。
 
 
Figure 1. HEA SNWs 的表征。a HAADF-STEM 圖。b XRD圖。c 晶體結構。d SEM-EDS 和不同元素的原子比。e HAADF-STEM-EDS 元素映射。f-h 球差校正的HRSTEM圖。i 3D模型和HEA SNWs的放大原子模型。
 
 
Figure 2. HEA SNWs/C和其他催化劑的HOR性能評估。a 極化曲線。b 塔菲爾圖。c 歸一化的質量和面積比活性。d 2000次循環前后的質量活性比較。e 不同催化劑在1000 ppm CO/H2飽和的0.1 M KOH電解液中,相對電流-時間計時電流響應。
 
 
Figure 3. 表面價帶光電子能譜分析。A Pt 4f XPS光譜。b Ru 3p XPS光譜。c 不同催化劑的d帶中心。 d不同催化劑的CO剔除電位和d帶中心位置。e在HEA SNWs/C催化劑上發生HOR的示意圖。
 
 
Figure 4. HEA SNWs上HOR 路徑的DFT計算。a優化的幾何結構頂視圖。b 費米能級附近電子分布的3D等高線圖。c PDOS。d-h PDOS。i 不同位點上的HBE比較。j HEA SNWs/C中不同位點上的OH結合能。k 在HEA SNWs/C、Pt (111) 和PtRu (111)上的HOR能量趨勢。
  
       該研究工作由廈門大學黃小青課題組于2021年發表在Nature Communications期刊上。原文:Subnanometer high-entropy alloy nanowires enable remarkable hydrogen oxidation catalysis。

轉自《石墨烯研究》公眾號

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