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南卡羅來納大學Jianjun Hu和太平洋西北國家實驗室Rajendra P. Joshi等人--基于神經網絡學習的電池電極材料電壓精確預測
       執行第一性原理計算以發現大型化學空間中電極的特性是一項具有挑戰性的任務。 雖然機器學習 (ML) 已被用于有效加速這些發現,但大多數應用方法忽略了材料的空間信息,僅使用預定義的特征:僅基于化學成分。 我們提出了兩種基于注意力的圖卷積神經網絡技術來學習電極的平均電壓。 我們提出的方法結合了 3D 空間中的原子組成和原子坐標,與基于組成的 ML 模型相比,顯著提高了電壓預測的準確性。 第一個模型直接學習電極和金屬離子的化學反應來預測它們的平均電壓,而第二個模型結合電極的 ML 預測形成能 (Eform) 來計算它們的平均電壓。 我們基于 Eform 的模型證明了從我們學習的鋰離子子集到鈉離子的可轉移性的準確性提高。 此外,我們還預測了材料項目數據庫中沒有的 10 NaxMPO4F(M = Ti、Cr、Fe、Cu、Mn、Co 和 Ni)氟磷酸鹽電池框架的理論電壓。 可以看出,除了平均電壓為 1.32 V 的 NaTiPO4F 和 TiPO4F 電極對之外,我們可以預期這些鈉電池框架的平均電壓高于 3.1 V。
 

圖 1. 從 MP 數據庫收集的每種金屬離子的電池骨架數量分布。
 
 
圖 2. GATGNN 架構概述。
 
  
圖3 .基于反應的平均電壓模型的架構。頂部面板顯示了工作中使用的底層GATGNN模塊。
 

圖4. 基于Eform的平均電壓模型體系結構。
 
  
圖5.(a)基于反應的模型和(b)基于Eform的模型的DFT(DFT-電壓)與ML(ML-電壓)電壓比較的奇偶圖。圖6. 基于反應和基于Eform模型預測鈉離子和鉀離子電極電壓的性能。
   
表1.使用DFT (VDFT)計算的電壓與基于Eform的模型(VGATGNN)預測的電壓的比較
 
  
表2. Ong等人(VDFT)計算的電壓與基于Eform的模型(VGATGNN)預測的電壓的比較(左表);基于Eform模型預測的10種氟磷酸鹽電池框架的電壓,這些電池框架不包括在鈉電池的MP數據庫中(電壓值以V計算)(右表)
 
 
       相關研究成果由南卡羅來納大學Jianjun Hu和太平洋西北國家實驗室Rajendra P. Joshi等人2022年發表在ACS Applied Materials & Interfaces (https://doi.org/10.1021/acsami.2c00029)上。原文:Accurate Prediction of Voltage of Battery Electrode Materials Using Attention-Based Graph Neural Networks。
 
轉自《石墨烯研究》公眾號

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