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福州大學Shuping Huang、福建物質結構研究所Zhufeng Hou和明尼蘇達大學Donald G. Truhlar等--Li8MnO6:一種只有陰離子氧化還原的新型陰極材料
       在鋰過量的過渡金屬氧化物正極材料中,陰離子氧氧化還原可以提供高容量和高電壓,盡管過氧和超氧物質可能會導致氧損失、循環性能差和容量衰減。 以前的工作表明,Mn 取代在一定程度上控制了不希望的過氧化物和超氧化物鍵的形成,目前的工作使用密度泛函計算通過研究 Li8MnO6 中的陰離子氧化還原機制來研究其原因。 這種材料是通過用 Mn 代替 Li8SnO6 中的 Sn 或代替 Li8ZrO6 中的Zr獲得的,我們還將其與之前對這些材料的工作進行了比較。 計算預測 Li8MnO6 在室溫下是穩定的(由 HSE06 計算的帶隙為 3.19 eV,由PBE+U 計算的帶隙為 1.82 eV),并闡明了抑制氧氣釋放所涉及的化學和結構效應 在這個陰極。 在整個脫鋰過程中,只有 O2- 離子被氧化。 由未填充的 3d 軌道形成的定向 Mn-O 鍵有效地抑制了 O-O 鍵的形成,即使在每個 Li8MnO6 分子式單元去除 3 Li 后,層狀結構也得以保持。 計算出HSE06去除3 Li的平均電壓為3.69 V,對應容量為389 mAh/g。 氧陰離子氧化還原的高電壓和高容量導致1436 Wh / kg的高能量密度。  PBE+U 沿 c 軸的主要層間擴散路徑的鋰離子擴散勢壘為 0.57 eV。這些結果有助于我們了解新型富鋰Li8MnO6正極材料中的氧氧化還原機理,并有助于設計基于陰離子氧氧化還原的具有良好電化學性能的高能量密度鋰離子電池正極材料。
 
 
圖 1. Li8MnO6原電池的兩個視圖。為了在討論中使用,氧原??子在(a)中編號,鋰原子在(b)中編號。Li1、Li2、Li3、Li6、Li7和Li8原子占據LiO4四面體的四面體位置,而Li5和Li4原子占據LiO6八面體的八面體位置。
 
  
圖 2. LMO 的超級單體。 四面體鋰層標記為 T1 和 T2。 顯示的超級電池沒有脫鋰。 在脫鋰的超級電池計算中去除了標記為 36 和 40 的鋰原子。
 
 
圖 3. LMO (001) 表面的平板模型。 表面四面體鋰層標記為 T3,次表面八面體鋰層標記為 Oh。提取的鋰標有識別號。
 
 
圖 4.(左上)以多面體樣式繪制的 Li8MnO6的常規晶胞。(右上)MnO6八面體、LiO4四面體和LiO6八面體。(下)沿c軸俯視Li8MnO6的配位環境示意圖。距離以 Å 為單位。
 
 
圖 5. 通過 PBE+U 計算得到的 Li8MnO6的熱力學和動態穩定性。  (a) Li-Mn-O a t T = 0 K 的計算相圖。(b) 基電子態 Li8MnO6的聲子色散。
 
 
圖 6. PBE+U 的 LMO 電子結構。  (a, b) 帶結構。  (c) 總態密度 (TDOS) 和部分態密度 (PDOS)。 帶能量與費米能級相關,費米能級設置為價帶最大值,如虛線所示。
 
 
圖 7. PBE+U 和 HSE06 計算預測的 Li8-xMnO6 的理論平均脫鋰能。


圖8. 當(a) x = 1,(b) x = 2,(c) x = 3和(d) x = 4時,由PBE+U計算出的Li8- xMnO 6的PDOS。虛線表示費米能級。
 
 
圖 9. PBE+U 計算得到的 Li8−xMnO6(x = 0, 1, 2, 3, 4) 最穩定結構中的 MnO6 八面體。 每個 Li8-xMnO6(x = 0, 1, 2, 3, 4)中 O-Mn-O 鍵的最小鍵角也在圖中突出顯示。
 
 
圖 10. 脫氧能量 (eV) 與 Li8-xMnO6 中去除的鋰含量的函數關系。
 
 
圖 11. Mn 和 O 原子的 PDOS 和 (a) 表面 Li94_x17, 85 和 (b) 超晶胞 Li94_x36, 40 的 TDOS。費米??能級為 0 eV。
  
        相關研究成果由福州大學Shuping Huang、福建物質結構研究所Zhufeng Hou和明尼蘇達大學Donald G. Truhlar等人2022年發表在ACS Applied Materials & Interfaces (https://doi.org/10.1021/acsami.2c06173)上。原文:Li8MnO6: A Novel Cathode Material with Only Anionic Redox。

轉自《石墨烯研究》公眾號

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