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湖南大學Cuicui Du和Jinhua Chen等--鋅-空氣電池輔助自供電 PEC 傳感器用于基于乙烯基功能化共價有機框架中封裝的鈣鈦礦量子點靈敏測定 PTP1B 活性
       由于疾病早期診斷對POCT的巨大需求,自供電傳感器在分析領域引起了廣泛關注。然而,已報道的自供電傳感器的輸出電壓總是很小,導致窄的線性檢測范圍和低的檢測靈敏度。本文基于封裝在乙烯基功能化共價有機框架(COF-V)中的鈣鈦礦量子點,開發了一種以鋅空氣電池為電源的自供電光電化學(PEC)傳感器,用于蛋白酪氨酸磷酸酶1B (PTP1B)的活性測定。CsPbBr3納米晶體通過COF-V籠的限制效應而穩定,沒有聚集,所得CsPbBr3@COF-V復合材料用作陰極光電材料,以構建具有大開路電壓(OCV,1.556 V)的鋅空氣電池。在PTP1B活性分析之前,通過P1上的硫醇基和COF-V上的乙烯基之間的硫醇烯點擊反應,將輔助肽-聚酰胺胺-磷酸肽(P2-PAMAM-P1)混合物引入光電陰極。P1-PAMAM-P2混合物的空間位阻效應抑制了光電陰極的PEC性能,導致鋅空氣電池的OCV較小。當PTP1B存在時,PTP1B催化的P1上酪氨酸的去磷酸化促進了胰凝乳蛋白酶對P1的切割過程,導致P2-PAMAM-P1雜化物從光陰極上去除,從而增強了OCV。因此,PTP1B的活性被靈敏地檢測到。由于所構建的鋅空氣電池的大輸出電壓,所開發的自供電PEC傳感器在PTP1B活性測定中表現出優異的性能(寬線性響應范圍,0.1 pM至10 nM,低檢測限,0.032 pM),并且在蛋白磷酸酶相關疾病的POCT和蛋白磷酸酶靶向藥物的發現中具有巨大的潛力。
 

方案 1. 用于 PTP1B 活性測定的鋅空氣電池輔助自供電 PEC 傳感平臺示意圖。


圖 2. CsPbBr3@COF-V 的 SEM (A) 和 TEM (B) 圖像。CsPbBr3@COF-V 的 HRTEM (C,D) 圖像(黑點,CsPbBr3QDs)。(E) CsPbBr3@COF-V 的 EDS 映射圖像(比例尺,200 nm)。

 
圖 3. (A) COF-V、CsPbBr3 和 CsPbBr3@COF-V 的紫外-可見吸收光譜。  (B) CsPbBr3、COF-V 和 CsPbBr3@COF-V 電極在 Tris-HCl (10 mM, pH 7.4) 溶液中的光電流響應。(C) 在 Tris-HCl (10 mM, pH 7.4) 溶液中,COF-V、CsPbBr3 和 CsPbBr3@COF-V 電極在200 s 連續光照下的長期光電流穩定性。CsPbBr3、COF-V 和 CsPbBr3@COF-V電極在沒有 (D) 和 (E) 光照的情況下在 1 M KOH 中的 ORR 催化活性。
 
 
圖 4 (A) 不同修飾 ITO 電極在含有 5 mM [Fe(CN)6]3-/4- 的 0.1 M KCl 水溶液中的 EIS 結果(頻率范圍:0.01 Hz 至 100 kHz,幅度:5 mV,和形式電位:220 mV)。 插圖:等效電路圖。Rs、Zw、Rct和Cdl分別代表電解液的歐姆電阻、Warburg阻抗、界面電荷轉移電阻和雙層電容。(B) 不同改性 ITO 電極//Zn 棒光輔助鋅空氣電池在 Tris-HCl 溶液 (10 mM, pH 7.4) 中OCV響應.(a) ITO, (b) ITO/CsPbBr3@COF-V, (c) ITO/CsPbBr3@COF-V/P2-PAMAM-P1, (d) ITO/CsPbBr3@COF-V/P2-PAMAM-P1/  MCH,(e) ITO/CsPbBr3@COF-V/P2-PAMAM-P1/MCH 電極與1 nM PTP1B 孵育后,和 (f) ITO/CsPbBr3@COF-V/P2-PAMAM-P1/MCH 電極連續后與1 nM PTP1B 和3 μM C??MT 孵育。
 
 
圖 5. (A) 開發的自供電 PEC 傳感器對不同濃度 PTP1B 的 OCV 響應。 從 (a-m):0、0.1、0.3、0.6、1、3、6、10、102、103、104、5 × 104 和 105pM。  (B) OCV 值對 PTP1B 濃度對數的依賴性。
 
 
圖 6. (A) 構建的自供電 PEC 傳感器的選擇性。  PTP1B,1納米; 干擾物,100 nM; 以及含有 PTP1B (1 nM) 和四種干擾物(每種干擾物,100 nM)的混合物。  (B) 自供電 PEC 傳感器在同一批次中的重現性。  PTP1B,1納米。
  
         相關研究成果由湖南大學Cuicui Du和Jinhua Chen等人2022年發表在Analytical Chemistry (https://doi.org/10.1021/acs.analchem.2c01702)上。原文:Zinc–Air Battery-Assisted Self-Powered PEC Sensors for Sensitive Assay of PTP1B Activity Based on Perovskite Quantum Dots Encapsulated in Vinyl-Functionalized Covalent Organic Frameworks。

轉自《石墨烯研究》公眾號

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