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華北電力大學能源動力與機械工程學院Shengxuan Luo等--As4在摻Ti, V, Cr, Mn的石墨烯上吸附的密度泛函理論研究
        煤的氣化技術可以有效地解決潔凈煤的利用問題,但煤氣化過程中砷等有害金屬的揮發問題也不容小覷。本文基于密度泛函理論(DFT),研究了As4在不同碳基單原子Ti/V/Cr/Mn吸附劑(氮原子摻雜、單空位和雙空位)表面的吸附特性。分析了單原子吸附劑的幾何形狀、吸附構型、吸附能、電子結構、電子密度等數據。通過對比分析16種吸附劑的計算結果,發現雙缺氮摻雜基底的催化劑具有較高的穩定性。通過對電荷轉移和態密度的分析,發現單原子吸附劑催化劑對As4的吸附與電荷轉移和雜化有關。特別是氮原子的摻雜可以增強體系的電荷轉移和雜化能力。在16種吸附劑中,雙空位氮摻雜鈦催化劑是一種很有前途的As4吸附劑,為進一步研究單原子催化劑表面吸附有毒氣體和設計新型非金屬吸附劑提供了參考。
 
  
圖1. 過渡元素摻雜石墨烯的幾何構型。
 

圖2. As4的幾何結構。
 

圖3. As4在Ti/SV-GN上的三種可能吸附構型。
 
 
圖4. Ti/GS最穩定的四種吸附構型。
 
  
圖5. V/GS最穩定的四種As4吸附構型。
 
  
圖6. Cr/GS最穩定的三種As4吸附構型。
 

圖7. Mn/GS最穩定的三種As4吸附構型。
 
  
圖8. TE/GS催化劑上氣體吸附總的態密度。
 
  
圖9. TE/GS上As4的吸附能。
 
 
圖10. 四種不同Ti/GS吸附體系的PDOS吸附曲線。
 
  
圖11. 四種不同V/GS吸附體系的PDOS吸附曲線。
 

圖12. 三種不同的Cr/GS吸附系統的PDOS吸附曲線。
 

圖13. 三種不同Mn/GS吸附體系的PDOS吸附曲線。
 
 
圖14. 四種不同Ti / GS吸附系統的電子局域函數。
 

圖15. 四種不同的V / GS吸附系統的電子局域函數。
 
 
圖16. 三種不同的Cr / GS吸附系統的電子局域函數。
 

圖17. 三種不同Mn / GS吸附系統的電子局域函數。
 
       相關研究成果由華北電力大學能源動力與機械工程學院Shengxuan Luo等人于2022年發表在Surface Science (https://doi.org/10.1016/j.susc.2022.122049)上。原文:Density functional theory investigation of As4 adsorption on Ti, V, Cr, Mn-doped graphene。

轉自《石墨烯研究》公眾號

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