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中國科學(xué)院西北生態(tài)環(huán)境資源研究院Jianjun Liang等--α-相酞菁/氧化石墨烯范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)中軌道耦合和載流子轉(zhuǎn)移引發(fā)的有效可見光催化

氧化石墨烯(GO)在光電材料中的應(yīng)用受到載流子分離和遷移率不高以及可見光利用率低的限制。在本研究中，我們提出了一種通過制備范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)來克服這些缺點的策略。將α-相酞菁(α-H₂Pc)與氧化石墨烯在水中簡單組裝，制備出目標(biāo)異質(zhì)結(jié)構(gòu)Pc-GO。α-H₂Pc的π軌道與GO的價帶之間存在能量退降，是H₂Pc向GO傳遞光生電子的通道。有趣的是，隨著H₂Pc層數(shù)的減少，電子轉(zhuǎn)移更加顯著。這樣就設(shè)計出了異質(zhì)結(jié)構(gòu)的費米能級。光譜學(xué)技術(shù)和電化學(xué)方法也證明了載流子的快速遷移。基于這些優(yōu)勢，Pc-GO實現(xiàn)了As(III)的有效光催化解毒，沒有任何電子/空穴損耗或額外的脫氣，平均反應(yīng)速率為0.68 mg g^-¹ h^-¹。特別是Pc-GO在可見光范圍內(nèi)表現(xiàn)出良好的光催化活性，與全光譜相比，其活性保持了53.1%。Pc-GO經(jīng)A4打印紙包裹后，仍能保持22%的光催化性能，這對于Pc-GO在天然渾水中的實際應(yīng)用至關(guān)重要。此外，Pc-GO的可見光催化作用被證明與獨特的α-H₂Pc疊層相關(guān)。這項工作擴展了As(III)修復(fù)材料的制備策略，并提供了一種通過改變二維半導(dǎo)體排列來設(shè)計器件光電性能的可能方法。

圖1. (a) GO和(b) Pc-GO的TEM圖像。(c) AFM平面圖像和(d) Pc-GO薄片的3D視圖。GO、H₂Pc和Pc-GO的(e)XPS、(f) FT-IR、(g) Raman和(h) XRD分析。

圖2. (a)UV-vis譜圖，(b) N 1 s和(c) C 1 s精細光譜，以及(d)原料和制備的vdWHs的FT-IR譜圖。

圖3. 通過電化學(xué)和UPS方法分別得到的GO和Pc-GO的(a)平帶和(b)導(dǎo)帶結(jié)構(gòu)，(c)得到的帶隙模式，(d)原材料和Pc-GO的UV-vis分析，(e)電化學(xué)阻抗譜和(f) GO和Pc-GO的光電流響應(yīng)分析。

圖4. (a)As(Ⅲ)解毒試驗中GO和Pc-GO的光催化性能。(b)•DMPO-O₂加合物的EPR光譜。(c)初始As(III)濃度、(d) pH值和(e)溫度對Pc-GO光催化性能的影響。(f) Pc-GO催化劑再生試驗。

圖5. (a) UV-vis吸收分析和(b) As(III)在不同輻照條件下的光催化解毒分析，(c) UV-vis光譜和(d) H₂Pc在低濃度范圍內(nèi)的Beer-Lambert圖。

相關(guān)研究成果由中國科學(xué)院西北生態(tài)環(huán)境資源研究院Jianjun Liang等人于2022年發(fā)表在Chemical Engineering Journal (https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.134998)上。原文：Effective visible-light catalysis triggered by the orbital coupling and carrier transfer in α-phase phthalocyanine/graphene oxide van der Waals heterostructure。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號



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