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中國科學院理化技術研究所Tierui Zhang等--富含Ti缺陷的MXene負載含有富空位的Ni單原子作為高效肼氧化電催化劑
       通過缺陷捕獲和自還原相結合的方法,成功地在富含Ti缺陷的Ti3C2Tx MXene基體上合成了一系列Ni SAC。HAADF-STEM和EXAFS分析證實,Ni原子取代Ti空位,在Ti3C2Tx MXene載體上與相鄰的3個碳原子建立了穩定的Ni-C配位結構。結果表明,負載Ni量為2.93 wt.%的Ti3C2Tx MXene對電化學肼氧化反應具有良好的催化性能,起效電位極低,僅為-0.03 V(相對于RHE)。同時,在24000 s的耐久性測試中,它表現出了高穩定性和微不足道的活性損失,這源于Ni原子和Ti3C2Tx MXene之間的強共價鍵。DFT計算結果將高HzOR活性歸因于Ni單原子與周圍C原子的強耦合使最佳電子態密度增強,從而提高了吸附能,降低了反應能壘。這項工作強調了MXene通過缺陷捕獲和自還原策略在制造SACs方面的獨特潛力,它很容易適用于廣泛的過渡金屬。展望了二維材料支持的SACs家族在肼氧化反應之外的更多電化學反應的發展前景。
 
  圖1. a) Ni SACs/Ti3C2Tx合成工藝示意圖。b) Ti3C2Tx層SEM圖像,c) Ti3C2Tx層HAADF-STEM圖像。d)沿c軸原子分辨率Ti3C2Tx單層Ti空位HAADF-STEM圖像e) Ni SACs/Ti3C2Tx的HAADF-STEM圖像。f, g) Ni SACs/Ti3C2Tx中元素Ti, C, O, Ni的STEM圖像及其EDS元素映射。
 
  圖2 a) Ti k邊XANES光譜;b) Ti3AlC2、Ti3C2Tx、Ti箔和TiO2的Ti k邊EXAFS光譜的傅里葉變換。c) Ni k邊XANES光譜;d) Ni sac /Ti3C2Tx、Ni箔和NiO的Ni k邊EXAFS光譜k2加權傅里葉變換,以及Ni sac /Ti3C2Tx的EXAFS擬合結果。e)小波變換Ni SACs/Ti3C2Tx、Ni箔和NiO的Ni k邊EXAFS光譜。
   
圖3. a)不同肼濃度下Ni SACs/Ti3C2Tx的HzOR極化曲線。b) Ni SACs/Ti3C2Tx、Ni NPs/Ti3C2Tx、Ti3C2Tx和Pt/C含0.1 M N2H4的1m KOH溶液的LSV曲線。c) Ti3C2Tx、Ni SACs/Ti3C2Tx、Ni NPs/Ti3C2Tx和Pt/ c的Tafel圖。d) Ti3C2Tx、Ni sac /Ti3C2Tx、Ni NPs/Ti3C2Tx的Nyquist圖。e) Ni SAC/Ti3C2Tx和Ni NPs/Ti3C2Tx在含0.5 M N2H4的1 M KOH溶液中24000秒的計時安培曲線。f)在含0.1 M N2H4的1 M KOH溶液中進行24000s Ni sac /Ti3C2Tx計時安培測試前后的CV曲線。
 

圖4. a) Ti3C2Tx、Ti3C2Tx和Ni SACs/Ti3C2Tx中Ni原子的d軌道態投影電子密度和總電子密度態圖。b) Ni NPs/Ti3C2Tx上N2H4分子逐步脫氫過程示意圖。c) Ni NPs/Ti3C2Tx和Ni SAC /Ti3C2Tx上HzOR的能量分布圖。d) Ni SACs/Ti3C2T上N2H4分子逐步脫氫過程示意圖。
  
       相關科研成果由中國科學院理化技術研究所Tierui Zhang等人于2022年發表在Advanced Matreials (doi: 10.1002/adma.20220438)上。原文Vacancy-rich MXene-immobilized Ni single atom as high-performance electrocatalyst for hydrazine oxidation reaction。

轉自《石墨烯研究》公眾號
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