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烏普薩拉大學(xué)M. Venkata Kamalakar等--石墨烯金屬氧化物界面中復(fù)雜的表面電荷轉(zhuǎn)移和 sp3-缺陷的見解和影響
金屬氧化物對(duì)石墨烯的粘附對(duì)于石墨烯納米電子和自旋電子界面具有根本意義。 氧化鈦和氧化鋁是此類器件中兩種廣泛使用的隧道勢(shì)壘,它們提供最佳的界面電阻和控制傳輸參數(shù)和器件性能的不同界面條件。 在這里,我們通過電傳輸測(cè)量和拉曼光譜和光電子光譜,結(jié)合這些界面的從頭算電子結(jié)構(gòu)計(jì)算,揭示了這些金屬氧化物如何與石墨烯界面的根本差異。 雖然兩個(gè)氧化物層都會(huì)導(dǎo)致石墨烯中的表面電荷轉(zhuǎn)移誘導(dǎo) p 型摻雜,但與 TiOx 形成鮮明對(duì)比的是,AlOx/石墨烯界面顯示出明顯的 sp3 缺陷的存在。 電子結(jié)構(gòu)計(jì)算表明,由于界面處的 C 和 O 原子之間形成的 sp3 鍵的組合以及氧化鋁層可能存在的略微偏離化學(xué)計(jì)量的缺陷,會(huì)發(fā)生顯著的 p 型摻雜。 此外,AlOx/石墨烯界面處的 sp3雜化導(dǎo)致不飽和鍵的不同磁矩,這不僅解釋了在 AlOx 勢(shì)壘石墨烯自旋電子器件中廣泛觀察到的低自旋壽命,而且還為新的混合電阻開關(guān)和自旋閥提供了可能性. 
 
圖 1. 石墨烯場(chǎng)效應(yīng)器件在 Al/Ti 沉積和氧化前后的實(shí)驗(yàn)方案。 
 
圖 2. 具有 AlOx 和 TiOx 層的石墨烯器件的電特性修改。 與柵極相關(guān)的電導(dǎo)率(以電導(dǎo)量子 e2/h 為單位)與柵極電壓 (VG) 的關(guān)系。 具有石墨烯的器件在(a)AlOx 和(b)TiOx 沉積之前(灰色曲線)和之后(橙色/棕色曲線)的狄拉克曲線。 此處提供的虛線用于指導(dǎo) Dirac 點(diǎn)展寬。  (c-j) Dirac 點(diǎn)位置 (VD) 及其位移 (ΔVD)、場(chǎng)效應(yīng)電子遷移率 (μ)、原始石墨烯 (黑色正方形) 的最小電導(dǎo)率和 AlOx 和 TiOx 沉積的總結(jié)。
  
圖 3. XPS 表征。(a) 原始石墨烯(深棕色)、沉積 TiOx(棕色)和 AlOx(橙色)的石墨烯的概覽光譜,以及 (b) 用于最小二乘擬合的 C 1s 成分。 所有光譜均使用單色 Al Kα 源獲得。 結(jié)合能使用 SiO2 中 103.3 eV 的 Si 2p 峰和 284.4 eV 的碳 sp2 峰校準(zhǔn)。 


圖 4. (a) 原始石墨烯和具有沉積的 TiOx和AlOx的石墨烯的拉曼光譜,插圖顯示 G 和 2D 波段的變化。(b) 代表性石墨烯 (Gr)和石墨烯在 TiOx(Gr + TiOx) 和 AlOx(Gr + AlOx) 沉積在其頂部后的 AFM 圖像。相應(yīng)的灰線掃描顯示粗糙度輪廓,Rq 表示平均區(qū)域粗糙度。 
  
圖5. 模擬系統(tǒng)的幾何形狀(上面板)。原子 Al、O 和 C 分別用綠色、灰色和橙色表示。 黃色的云是晶體的原子投影磁矩密度。下圖顯示了(a)在石墨烯單層結(jié)構(gòu)(C8-Al12O17)上略微偏離化學(xué)計(jì)量的氧化鋁的投影能帶結(jié)構(gòu):費(fèi)米能級(jí)相對(duì)于狄拉克點(diǎn)向下移動(dòng),晶胞磁矩約為 0.44 μB。(b)完美的化學(xué)計(jì)量比(C8-Al12O18)產(chǎn)生部分 sp3 鍵合的石墨烯,導(dǎo)致局部帶隙開口和磁矩(0.61 μB/晶胞)。(c)具有 sp3 鍵合 C8-Al11O18 的石墨烯的電子結(jié)構(gòu),其中晶胞磁矩為 1μB。來(lái)自Al的s和p帶穿過狄拉克錐和費(fèi)米能級(jí)(灰色帶)是由于復(fù)合材料最頂部表面的懸空鍵。
  
       相關(guān)研究成果由烏普薩拉大學(xué)M. Venkata Kamalakar等人2022年發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces (https://doi.org/10.1021/acsami.2c06626)上。原文:Insights and Implications of Intricate Surface Charge Transfer and sp3-Defects in Graphene/Metal Oxide Interfaces。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
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