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吉森大學André Schirmeisen和馬爾堡大學J. Michael Gottfried等--拓撲Stone-Wales缺陷增強了石墨烯金屬界面處的結合和電子耦合
       缺陷對材料的功能和性能起著至關重要的作用,但通常缺乏對相關影響的理解,因為通常缺陷的低濃度使得它們難以研究。 一個突出的例子是石墨烯等二維材料的拓撲缺陷。 石墨烯基(光)電子器件的性能主要取決于接觸電極處石墨烯/金屬界面的特性。 這些界面特性如何依賴于石墨烯中普遍存在的拓撲缺陷的問題具有很高的實際意義,但目前還無法回答。 在這里,我們專注于典型的 Stone-Wales (S-W) 拓撲缺陷,并將理論分析與分子模型系統(tǒng)的實驗研究相結合。 我們表明,與常規(guī)石墨烯相比,嵌入的缺陷與銅表面的鍵合和電子轉移增強。 使用分子模型對這些發(fā)現(xiàn)進行了實驗證實,其中天青芘模擬了 S-W 缺陷,而其異構體芘代表了理想的石墨烯結構。實驗相互作用能、電子結構分析和吸附距離差異定量地證實了缺陷控制鍵合。 我們的研究揭示了缺陷對石墨烯/金屬界面電子耦合的重要作用,并表明拓撲缺陷工程可用于性能控制。 
 
圖 1. 根據(jù)理想石墨烯晶格和嵌入缺陷的拓撲結構選擇分子模型系統(tǒng) (a)。 具有拓撲缺陷的石墨烯/金屬界面(b,c)。 拓撲 S-W 石墨烯缺陷與金屬表面 (b) 的局部相互作用通過應用于嵌入缺陷和相關分子模型系統(tǒng) (c) 的計算和實驗方法的組合來研究。 這些模型系統(tǒng)提供了對嵌入缺陷無法獲得的信息的訪問。 
 
圖 2. 拓撲石墨烯缺陷與 Cu(111) 表面的相互作用。 左:理想的石墨烯晶格,中:嵌入 S-W 缺陷,右:嵌入 5-7 缺陷。(a-c)自支撐石墨烯晶格的優(yōu)化結構。(e,f)吸附在Cu(111)上的三種石墨烯結構的電荷密度差異圖的俯視圖和(g-i)側視圖; 等值面值:0.0005 e-/Å3,藍色:電子積累,紅色:電子耗盡。( j )Cu(111)基板上方碳原子吸附距離的豐度分布。 紅色:理想石墨烯,藍色:具有 S-W 缺陷的石墨烯,綠色:具有 5-7 缺陷的石墨烯。 選擇具有 456 個碳原子的大晶胞以減少相鄰缺陷之間的橫向相互作用。 
 
圖 3. LT-AFM 測量揭示了模型缺陷 (Azupyrene) 和參考 (Pyrene) 在 Cu(111) 上的化學結構和表觀吸附距離,與 DFT 計算一致。(a,b)z = -100 pm(a)和 z = -50 pm(b)相對于 U = 100 mV 和 I = 20 帕。 明亮的垂直線(紅色箭頭)和芘分子右手環(huán)的伸長是由于尖端誘導的分子運動而產(chǎn)生的圖像偽影。(c,d)從 Δf ( z )光譜的三維網(wǎng)格測量獲得的Pyrene和Azupyrene的重建形貌圖像(即吸附距離)。(e)Azupyrene(藍色,青色)和Pyrene(紅色,黃色)的形貌掃描線顯示分子表觀吸附距離的差異。 沿著(c,d)中的虛線箭頭獲取掃描線。(f,g)DFT 優(yōu)化吸附結構的俯視圖。(h,i)與松弛的清潔表面相比,最上面的銅原子的垂直位移(以 pm 為單位)。 正值(較淺的藍色陰影)表示向分子的位移。( j , k )具有計算的垂直粘合距離的側視圖。(l,m)相互作用引起的碳 - 碳鍵長度相對于氣相結構的變化(以 pm 為單位)。 
 
圖4。TPD和光電發(fā)射(XPS,UPS)數(shù)據(jù)表明模型缺陷和金屬之間的結合增強。(a)初始單層覆蓋和較低初始覆蓋的TPD痕量的Azupyrene和Pyrene。分析中使用的中間覆蓋層的TPD數(shù)據(jù)見補充圖S6。(b)通過使用兩種不同方法分析TPD數(shù)據(jù)獲得的覆蓋范圍相關解吸能量。(C)Cu(111)上多層膜和單層膜的C 1s光電子能譜。兩者之間的相對位移用陰影線標出。Azupyrene單層峰的不對稱性表明與表面金屬態(tài)的雜化。(d)清潔表面(黑色)和芘和芘的單層的He-II UP光譜。表面態(tài)的消失(清潔表面上的結合能為0.3 eV)顯示了對氮雜芘的更強的相互作用。  
 
圖 5. 碳 K 邊 NEXAFS 數(shù)據(jù)揭示了模型缺陷Azupyrene未占軌道的相互作用引起的變化。 實驗光譜:(a,b)多層;(c,d)(a,c)Azupyrene和(b,d)Pyrene的單層。多層光譜是用相對于表面法線方向為 53° 的電場矢量拍攝的,而單層光譜是用配色方案指示的角度拍攝的(25°,粗體色;53°,中間色;90°,微弱 顏色)。 自由分子 (e,f) 和單分子層 (g,h) 的 DFT 計算的 NEXAFS 光譜的 MO 投影分析:(e,g) Azupyrene;  (f,h) 芘。LUMO 的貢獻為深紅色,更高軌道的貢獻為逐漸變淺的顏色; 黑色的總光譜。 計算的光譜被嚴格地移動了 -6 eV 以匹配實驗能量標度。
 
 
圖6. 基于DFT的成鍵分析顯示電子從Cu(111)表面轉移到未被占據(jù)的Azupyrene的LUMO中,并且芘沒有電荷轉移。(a d)氮雜芘(a,b)和芘(c,d)的電荷密度差異圖。所有圖的等值面值都是0.002e3。紅色:電子耗盡,藍色:電子積累。(Azupyrene(左)和Pyrene(右)的碳投影DOS,水平線表示氣相軌道能量,移動以說明功函數(shù)。子圖(a,b)顯示了與S-W缺陷周圍電子重排的相似性(見圖2e,h)。
  
相關研究成果由吉森大學André Schirmeisen和馬爾堡大學J. Michael Gottfried等人2022年發(fā)表在ACS Nano (https://doi.org/10.1021/acsnano.2c01952)上。原文:Topological Stone–Wales Defects Enhance Bonding and Electronic Coupling at the Graphene/Metal Interface。

轉自《石墨烯研究》公眾號
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