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哈爾濱理工大學(xué)材料科學(xué)與化學(xué)工程學(xué)院Xiaoyu Chu等--N-摻雜石墨烯對(duì)苯甲醇選擇性氧化的調(diào)制改善了超薄CoPc/g-C3N4異質(zhì)結(jié)的可見(jiàn)光活性
      界面調(diào)制是影響金屬酞菁(MPc)/g-C3N4異質(zhì)結(jié)醇選擇性有氧氧化光活性的關(guān)鍵因素。在此,我們成功地制備了N-摻雜石墨烯調(diào)制的CoPc/g-C3N4納米片(CoPc/NG/CN)異質(zhì)結(jié)。相比于僅含CN時(shí),優(yōu)化的CoPc/NG/CN光催化劑在O2作為氧化劑時(shí),對(duì)苯甲醇的氧化光活性提高了約4倍,對(duì)苯甲醛的選擇性為~99%,對(duì)2,4 -二氯苯酚的降解率提高約9倍。通過(guò)N2氣氛下的穩(wěn)態(tài)表面光電壓響應(yīng)、時(shí)間分辨的光致發(fā)光光譜、單波長(zhǎng)光電流作用光譜和電化學(xué)O2還原測(cè)量,證實(shí)了CoPc/NG/CN異質(zhì)結(jié)卓越的光活性,是因?yàn)榫哂辛己秒娮诱T導(dǎo)能力的NG的調(diào)制促進(jìn)了CoPc和CN之間的界面電荷轉(zhuǎn)移。此外,N摻雜后NG中更多的富羥基可以通過(guò)H-鍵效應(yīng)誘導(dǎo)CoPc分子高度分散,導(dǎo)致CoPc暴露的數(shù)量增加,成為可見(jiàn)光吸收單元,單個(gè)Co2+位點(diǎn)成為O2活化的催化中心,從而進(jìn)一步有利于光催化氧化過(guò)程。這項(xiàng)工作為制備高效支撐的MPC-基異質(zhì)結(jié)光催化納米材料提供了一種可行的界面調(diào)制策略。
 

圖1. (a) 0.5CoPc/CN、(b) 1.5CoPc/1NG/CN的TEM圖像。(c) 1.5CoPc/1NG/CN的HAADF-STEM圖像,以及元素C、N、O和Co對(duì)應(yīng)的EDX映射圖像。(d) CN、0.5CoPc/CN、1.2CoPc/0.5G/CN和1.5CoPc/1NG/CN的UV-Vis DRS。(e) CN、0.5CoPc/CN、1.2CoPc/0.5G/CN和1.5CoPc/1NG/CN的FT-IR光譜。 
 
圖2. (a)苯甲醇轉(zhuǎn)化的光催化活性,(b)在可見(jiàn)光照射下對(duì)CN、0.5CoPc/CN、1.2CoPc/0.5G/CN和1.5CoPc/1NG/CN的2,4- DCP降解動(dòng)力學(xué)。 
 
圖3. (a)可見(jiàn)光照射下形成的羥基自由基的熒光光譜,(b) N2氣氛下的SPS響應(yīng),(c)瞬態(tài)光電流,(d) CN、0.5CoPc/CN、1.2CoPc/0.5G/CN和1.5CoPc/1NG/CN的時(shí)間分辨PL (TR-PL)光譜。
 

圖4. (a)單色光電流作用譜,(b) CN、0.5CoPc/CN、1.2CoPc/0.5G/CN和1.5CoPc/1NG/CN 的O2氣泡電化學(xué)還原曲線。
 

圖5. 可見(jiàn)光照射下1.5CoPc/1NG/CN異質(zhì)結(jié)主電荷轉(zhuǎn)移模式示意圖。
 
      相關(guān)研究成果由哈爾濱理工大學(xué)材料科學(xué)與化學(xué)工程學(xué)院Xiaoyu Chu等人于2022年發(fā)表在Materials Today Energy (https://doi.org/10.1016/j.mtener.2022.100963)上。原文:Improved visible-light activities of ultrathin CoPc/g-C3N4 heterojunctions by N-doped graphene modulation for selective benzyl alcohol oxidation。

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