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華北電力大學(xué)能源動(dòng)力與機(jī)械工程學(xué)院Shengxuan Luo等--As4在摻Ti, V, Cr, Mn的石墨烯上吸附的密度泛函理論研究
       煤的氣化技術(shù)可以有效地解決潔凈煤的利用問題,但煤氣化過程中砷等有害金屬的揮發(fā)問題也不容小覷。本文基于密度泛函理論(DFT),研究了As4在不同碳基單原子Ti/V/Cr/Mn吸附劑(氮原子摻雜、單空位和雙空位)表面的吸附特性。分析了單原子吸附劑的幾何形狀、吸附構(gòu)型、吸附能、電子結(jié)構(gòu)、電子密度等數(shù)據(jù)。通過對比分析16種吸附劑的計(jì)算結(jié)果,發(fā)現(xiàn)雙缺氮摻雜基底的催化劑具有較高的穩(wěn)定性。通過對電荷轉(zhuǎn)移和態(tài)密度的分析,發(fā)現(xiàn)單原子吸附劑催化劑對As4的吸附與電荷轉(zhuǎn)移和雜化有關(guān)。特別是氮原子的摻雜可以增強(qiáng)體系的電荷轉(zhuǎn)移和雜化能力。在16種吸附劑中,雙空位氮摻雜鈦催化劑是一種很有前途的As4吸附劑,為進(jìn)一步研究單原子催化劑表面吸附有毒氣體和設(shè)計(jì)新型非金屬吸附劑提供了參考。 
 
圖1. 過渡元素?fù)诫s石墨烯的幾何構(gòu)型。
 
 
圖2. As4的幾何結(jié)構(gòu)。 
 
圖3. As4在Ti/SV-GN上的三種可能吸附構(gòu)型。 
 
圖4. Ti/GS最穩(wěn)定的四種吸附構(gòu)型。 
 
圖5. V/GS最穩(wěn)定的四種As4吸附構(gòu)型。 
 
圖6. Cr/GS最穩(wěn)定的三種As4吸附構(gòu)型。 
 
圖7. Mn/GS最穩(wěn)定的三種As4吸附構(gòu)型。 
 
圖8. TE/GS催化劑上氣體吸附總的態(tài)密度。 
 
圖9. TE/GS上As4的吸附能。 
 
圖10. 四種不同Ti/GS吸附體系的PDOS吸附曲線。 
 
圖11. 四種不同V/GS吸附體系的PDOS吸附曲線。 
 
圖12. 三種不同的Cr/GS吸附系統(tǒng)的PDOS吸附曲線。 
 
圖13. 三種不同Mn/GS吸附體系的PDOS吸附曲線。 
 
圖14. 四種不同Ti / GS吸附系統(tǒng)的電子局域函數(shù)。
 

圖15. 四種不同的V / GS吸附系統(tǒng)的電子局域函數(shù)。 
 
圖16. 三種不同的Cr / GS吸附系統(tǒng)的電子局域函數(shù)。 
 
圖17. 三種不同Mn / GS吸附系統(tǒng)的電子局域函數(shù)。
 
       相關(guān)研究成果由華北電力大學(xué)能源動(dòng)力與機(jī)械工程學(xué)院Shengxuan Luo等人于2022年發(fā)表在Surface Science (https://doi.org/10.1016/j.susc.2022.122049)上。原文:Density functional theory investigation of As4 adsorption on Ti, V, Cr, Mn-doped graphene。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
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