超大氧化石墨烯(ULGO)在許多高性能的石墨烯應用中有著很高的需求。然而，現有的方法通常依賴于對環境不友好的系統，能源密集型的過程，或耗時的步驟來增加尺寸，在尺寸和制備效率方面留下了很大的改進空間。文章通過將石墨膨脹和隨后的氧化集成到一個定制的濕化罐中，實現了直接從石墨制備ULGO的快速制備方法。這種一鍋法縮短了總膨脹氧化時間，比之前報道的最有效的方法縮短了三分之一的時間，并實現了創紀錄的109.7 μm(平均)大尺寸。機理研究表明，均勻膨脹是確保大尺寸的關鍵，在此基礎上適當延長膨脹時間，制備更大的ULGO(最大可達120.1 μm)。此外，ULGO組裝的薄膜的楊氏模量(20.1 GPa)優于大多數報告的，抗拉強度(229.3 MPa)比最佳報告的高出26.0%。這種一鍋膨脹氧化的新方法將ULGO的尺寸和制備效率提高到一個新的水平，有望促進高性能石墨烯宏觀結構的構建及其在許多高端領域的應用。
圖1. 一鍋法制備ULGO。(a)前驅體石墨顆粒和所得粉末產品的照片。(b)膨脹氧化過程及其產物。
圖2. ULGO的形態和化學組成。ULGO的(a)SEM圖像、(b) AFM圖像和(c) HRTEM圖像；(d) ULGO薄板橫向尺寸和層數分布直方圖。(e) ULGO的TGA和DSC剖面。ULGO的(f) FT-IR光譜、(g) XPS C1s光譜和(h) UV-Vis光譜(插圖:0.1 mg / mL的ULGO水分散體呈現典型的淡黃色)；(i) ULGO的拉曼光譜。
圖3. 一鍋法膨脹氧化的優點。(a)用石墨薄片作為前驅體制備ULGO的不同方法的膨脹時間與氧化時間的關系。(b)不同方法的ULGO橫向尺寸、產率和制備時間的比較。
圖4. BEG的特征。(a, b, c) BEG的SEM圖像、吸附動力學曲線和吸附等溫曲線。(d)石墨和BEG的XRD譜圖。(e)石墨薄片和BEG的橫向尺寸分布直方圖和SEM圖像。(f和g)石墨和BEG的拉曼光譜和XPS C 1s光譜。
圖5. (a) BEG
x和相應GO樣本的SEM圖像和橫向尺寸分布直方圖。(b)通過調節添加過硫酸鹽的時間來改變BEG和相應GO樣品的橫向尺寸。(c)石墨一鍋膨脹氧化法制備ULGO的示意圖。
圖6. ULGO分散體的LC性能和ULGO薄膜的力學性能。(a、b)不同濃度SGO分散體的POM圖和SGO氣凝膠的SEM圖。(c和d)不同濃度的ULGO分散體的POM圖像和ULGO氣凝膠的SEM圖像。(e) ULGO薄膜和(f) SGO薄膜的截面SEM圖像。(g)拉伸加載斷裂后的ULGO薄膜。(h) ULGO薄膜和SGO薄膜的應變-應力曲線。(i)本文的工作和其他文獻中的楊氏模量與拉伸強度的關系。
相關研究成果由信息功能材料國家重點實驗室、中科院超導電子學卓越創新中心、中國科學院上海微系統與信息技術研究所Penglei Zhang等人于2022年發表在Carbon (https://doi.org/10.1016/j.carbon.2022.02.001)上。原文：A one-pot strategy for highly efficient preparation of ultra-large graphene oxide。
轉自《石墨烯研究》公眾號
