合理調(diào)節(jié)催化劑/基底界面仍然是無粘結(jié)劑和高性能電極的巨大挑戰(zhàn)。本文提出了通過橋接的界面工程方法，通過原位合成納米碳，有效地將粉末催化劑與柔性襯底結(jié)合起來。具體來說，通過自組裝和共價偶聯(lián)的方式，在碳化碳布上形成無粘結(jié)劑的CNTs，并與摻雜N的納米碳電極連接。實驗結(jié)果和理論計算表明，橋接策略不僅實現(xiàn)了電子和質(zhì)量的快速傳遞，而且改變了電荷分布，優(yōu)化了含氧中間體的吸附/解吸過程。基于這些優(yōu)點，這種無金屬催化劑在0.78 V的電壓間隙中表現(xiàn)出了極好的雙功能ORR/OER電催化活性。值得注意的是，當裝備在水性和柔性鋅-空氣電池時，獲得了高功率密度(288,68 mW cm
-2)和增強的耐久性。這種簡單的納米碳鍵策略為粉狀催化劑在可穿戴能源設備中的應用開辟了新的途徑。
圖1 CNTs-NC-CCC的合成過程圖。
圖2. (a-d) SEM，(e) TEM， (f) STEM和相應的CNTs-NC-CCC元素映射圖。
圖3 (a) CNTs、CNTs- ccc和CNTs- NC- CCC的(c) N 1s和(d) O 1s的N
2吸附/脫附等溫線，(b) XRD和XPS譜圖。
圖4. 制備的催化劑和貴金屬(Pt/C和IrO
2)催化劑在O
2/ N
2飽和的0.1 mol l
– 1 KOH溶液中的ORR和OER性能。(a) LSV曲線，(b) Tafel曲線，(c) ORR循環(huán)穩(wěn)定性。(d) LSV曲線，(e)對應的Tafel曲線，(f) OER的循環(huán)穩(wěn)定性。(g) ORR和OER催化活性的比較。(h) EIS。(i) CNTs-NC-CCC界面電子傳遞示意圖。
圖5。(a)物理混合CNT+NC和結(jié)合連接CNT-NC的dft優(yōu)化模式。(b)兩種模型中OOH*在1和2位點吸附的吸附構(gòu)型。(c)自旋電荷密度分布和(d)兩個模型的投影態(tài)密度(PDOS)。ORR和OER在(e)站點1和(f) 2上的兩個模型的自由能圖。
圖6 不同催化劑的可充電水性和柔性ZABs性能。(a)原理圖，(b)放電極化和相應的功率密度圖，(c)恒流放電曲線，(d)速率曲線(插入物為使用CNTs-NC-CCC的基于ZABs的OCV和LED燈)，(e)水性ZAB的恒流放電-充電循環(huán)曲線(插入物為放大視圖)。(f)原理圖，(g)放電極化和功率密度圖，(h) EIS光譜，(i)恒流放電-充電循環(huán)曲線， (j)碳納米管- nc - ccc長期循環(huán)后對應的SEM圖像和照片。
相關(guān)科研成果江蘇科技大學環(huán)境與化學工程學院Ruizhi Yang和 Junhao Zhang等人于2022年發(fā)表在Applied Catalysis B: Environmental (https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121937)上。原文：Bridge-linking interfacial engineering of triple carbons for highly efficient and binder-free electrodes toward flexible Zn-air batteries。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
