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中國科學院大連化學物理研究所ZhongShuai Wu課題組--以石墨烯為主晶面的二維 Mn3O4納米片作為超高容量長壽命Li-O2電池的高效氧催化劑
       設計具有良好形狀和高活性晶面的氧催化劑對提高鋰氧電池的催化性能具有重要意義,但也存在一定的挑戰(zhàn)性。在這里,我們報道了一種在石墨烯(Mn3O4NS/G)上具有主(101)晶面的超薄 Mn3O4納米片(NS)作為高性能超高容量和長期穩(wěn)定性 Li-O2電池的有效和持久的氧催化劑的面工程。值得注意的是,具有(101)面和富氧空位的 Mn3O4NS/G 提供比石墨烯(1.15 V)上的 Mn3O4納米顆粒更低的0.86 V 的電荷過電位。此外,Mn3O4NS/G 陰極具有超過1300小時的長期穩(wěn)定性和超高比容量達到35,583 mAhg-1,200 mA g-1,優(yōu)于報道的鋰氧電池用大多數(shù)錳基氧化物。實驗和理論結果均表明,Mn3O4(101)對 Li2O2的吸附能低于 Mn3O4(211) ,表明在充電過程中 Li2O2更容易分解。這項工作將打開許多機會,以工程錳為基礎的材料與界定晶面的高性能鋰氧電池。
  
圖1. 二維 Mn3O4NS/G 的合成與角色塑造(a) Mn3O4NS/G 的制備過程(b) Mn3O4NS/G 的 SEM 圖像(c) TEM 和(d) Mn3O4NS/G的 HRTEM 圖像(d)的插圖是相應的 FFT (左)和模型結構(右)。(e) Mn3O4NP/G 的 SEM 圖像(f) TEM 和(g) Mn3O4NP/G 的 HRTEM 圖像; (g)的插入是相應的 FFT (左)和模型結構(右)。
  
圖2. Mn3O4NS/G 的2D Mn3O4NS/G 的結構分析(a) XRD 圖譜,(b)拉曼光譜,(c) FTIR 光譜,(d) EPR 光譜,(e) O2-TPD 圖譜和(f) Mn3O4NS/G 和 Mn3O4NP/G 的 Mn2p3/2XPS 光譜。
  
圖3. 鋰離子電池正極 Mn3O4NS/G、 Mn3O4NP/G 和 Mn3O4NS 的電化學性能。(a) Mn3O4NS/G 基鋰氧電池示意圖。(b) Mn3O4NS/G 催化劑在0.1 mV s-1的 CV 曲線,分別在 Ar 和 O2氣氛中測試。(c)在200mA g-1下獲得的 Mn3O4NS/G,Mn3O4NP/G 和 Mn3O4NS 陰極的初始 GCD 圖譜,其有限容量為1000mAh g-1。(d) Mn3O4NS/G 陰極在200mAg-1不同循環(huán)下鋰氧電池的放電和充電電位分布。(e)相應放電(黃線)和電荷(藍線)的截止電壓。(f) Mn3O4NS/G,Mn3O4NP/G 和 Mn3O4NS 基 Li-O2電池在2-4.5 V 電壓范圍內200mA g-1的初始 GCD 剖面(g) Mn3O4NS/G 陰極與最近報道的用于 Li-O2電池的 Mn/碳基陰極的循環(huán)時間和比放電容量的比較。
  
圖4.鋰離子電池中Mn3O4NS/G陰極動力學的非原位表征。(a)在原始狀態(tài)、完全放電狀態(tài)和完全再充電狀態(tài)的不同階段,作為空氣陰極的Mn3O4NS/G的XRD圖案,以及(b d)相應的SEM圖像。(e)不同濃度的0.5mM Ce(SO4)2+0.5m H2SO4試劑的紫外-可見光譜;(e)的插圖是在319 nm波長下吸光度對濃度的相應曲線。(f)浸泡在試劑中的原始、首次放電、首次再充電和完全放電狀態(tài)的0.5 mM試劑和Mn3O4NS/G電極的紫外-可見光譜,以及(G)相應的光學圖像。
  
圖5. Mn3O4/G基Li-O2電池反應機理的理論計算。(a)提出了Mn3O4NS/G催化陰極上Li2O2形成的機理。(b)優(yōu)化了吸附在Mn3O4的(101)、(211)、(220)和隨機面上的Li2O2的結構和吸附能(Eads)。
 
       相關科研成果由中國科學院大連化學物理研究所Zhong-Shuai Wu等人于2022年發(fā)表在ACS Catalysis(https://doi.org/10.1021/acscatal.2c02544)上。原文:Two-Dimensional Mn3O4 Nanosheets with Dominant (101) Crystal Planes on Graphene as Efficient Oxygen Catalysts for Ultrahigh Capacity and Long-Life Li–O2 Batteries。

轉自《石墨烯研究》公眾號
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