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山西師范大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院Jianfeng Jia等--雙函數(shù)二維的共價(jià)表面修飾金屬碳化物MXenes作為的硫宿主用于鈉硫電池
       室溫鈉硫(RT Na-S)電池在大規(guī)模儲(chǔ)能方面顯示出非凡的潛力。MXenes已被證明是Na-S電池很有前景的硫宿主,其表面官能團(tuán)對(duì)其性能起著至關(guān)重要的作用。然而,MXenes的不同表面官能團(tuán)對(duì)其錨定效應(yīng)和催化性能的影響尚未得到系統(tǒng)的研究。本文利用密度泛函理論(DFT)研究了一系列Ti2CTx (T= O、S、N、F、Cl和Br) MXenes作為Na-S電池硫宿主的電化學(xué)性能。我們發(fā)現(xiàn)表面官能團(tuán)顯著影響MXenes的結(jié)構(gòu)性能和電化學(xué)性能。Ti2CO2, Ti2CS2和Ti2CN2對(duì)可溶性多硫化鈉具有顯著的親和力。此外,它們對(duì)硫還原反應(yīng)和Na2S分解反應(yīng)具有良好的催化活性。最后,在整個(gè)放電過(guò)程中,Ti2CO2、Ti2CS2和Ti2CN2始終保持金屬導(dǎo)電,可以提高Na-S電池的速率能力。綜上所述,Ti2CO2, Ti2CS2和Ti2CN2被認(rèn)為是Na-S電池有前景的雙功能硫宿主,我們的研究結(jié)果也可能對(duì)在其他應(yīng)用中調(diào)節(jié)MXenes的性能具有啟發(fā)意義。
 
圖1  Ti2CTx的頂部和側(cè)視圖示意圖(a),分子的優(yōu)化基態(tài)S8、Na2Sn(1≤n≤8)、DME、DOL (b)。
 
圖2. 給出了S8 (a)、Na2S8 (b)、Na2S6 (c)、Na2S4 (d)、Na2S2 (e)和Na2S (f)吸附在Ti2CO2表面的最穩(wěn)定構(gòu)型和計(jì)算的結(jié)合能。
 
圖3 不同含硫物質(zhì)與Ti2CTx (T=O, S, F, Cl, Br和N), DME之間的結(jié)合能。
 
圖4. S8與Ti2CO2、Ti2CS2和Ti2CS2表面吸附的各種NaPSs的vdW相互作用比Ti2CN2
  圖5。側(cè)視圖中,S8 (a)、Na2S8 (b)、Na2S6 (c)、Na2S4 (c)、Na2S2 (d)、Na2S (d)在Ti2CO2單層上吸附過(guò)程中的電荷密度差。
  圖6 真空和Ti2CTx中硫還原反應(yīng)的吉布斯自由能圖(T=O, S, N)。
  圖7 Na2S在真空和Ti2CTx上的分解路徑(a)和相應(yīng)的能量分布(b) (T=O, S, N);Na離子在Ti2CTx表面的擴(kuò)散路徑(c)和能量分布(d) (T=O、S、N)。
  圖8 吸附S8 (a)、Na2S8 (b)、Na2S6 (c)、Na2S4 (d)、Na2S2 (e)和Na2S (f)的總態(tài)密度(TDOS)
Ti2CO2。
 
        相關(guān)科研成果由山西師范大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院Jianfeng Jia等人于2022年發(fā)表在Nanoscale (DOI: 10.1039/D2NR03462J.)上。原文:Covalent Surface Modifications of Bifunctional Two-dimensional Metal Carbide MXenes as Sulfur Hosts for Sodium−Sulfur Batteries。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
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