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中南大學粉末冶金國家重點實驗室Libao Chen等--三維多孔導電網絡設計和表面重建使高容量和長壽命硅陽極成為可能
       硅(Si)具有超高的理論容量4200 mAh g−1,是高能量密度鋰離子電池(LIBs)最具前景的陽極材料之一。然而,硅陽極導電率低、體積膨脹大等缺點嚴重阻礙了其商業應用。在此,我們提出了一種合成三維(3D)多孔Si@MXene@3-氨基丙基三乙氧基硅烷(SMA)復合電極的綜合策略。基于靜電自組裝和表面重構策略,以3-氨基丙基三乙氧基硅烷(APTES)為偶聯劑,同時對納米Si和MXene納米片進行表面重構,成功制備了具有三維導電網絡結構的SMA復合材料,具有快速的電子/離子傳導通路和較高的結構穩定性。因此,SMA復合電極表現出極高的初始庫侖效率(ICE, 90.9%),優異的循環穩定性(在電流密度為0.5 A g−1的情況下,105次循環后的容量為2258 mAh g−1)和良好的速率性能。綜上所述,基于三維導電網絡設計和表面重構的合理策略提高了鋰電池Si陽極的電化學性能。
 
圖1  (a) MXene納米片和(b) SMA復合材料的合成過程示意圖。
 
圖2. (a−c) SMA復合材料的SEM圖像。(d−f) SMA復合材料的TEM圖像。(g)納米Si和(h) MXene納米片的HRTEM圖像。(i) SMA復合材料的元素映射圖像。
  圖3 (a, b) SMA復合材料、MXene和Si@APTES的XRD圖譜。(c)拉曼光譜。(d)不同材料的氮吸附-脫附等溫線。ζ電位(e)。(f)測量不同材料的XPS光譜。SMA復合材料的(g) Si 2p, (h) Ti 2p和(i) N 1s的高分辨率XPS光譜。
  圖4. 表面重建合成過程(a)和與PAA結合過程(b)示意圖。
     
圖5 (a)在0.1 a g−1時SMA復合電極、Si@APTES和原始Si電極的首次充放電曲線。圖5a中的插圖為三個電極的ICEs。(b) 0.1 A g−1下SMA復合電極的前5個循環充放電曲線。(c)的CV曲線掃描速率為0.2 mV s−1的SMA復合材料。(d)不同電流密度下的速率能力。(e) 4個電極在0.5 A g−1下的循環性能。
 
圖6  (a)不同掃描速率(0.2 ~ 1.0 mV s−1)下SMA復合電極的CV曲線)。(b) log(峰值電流)與log(掃描速率)的關系。(c)掃描速率為0.8 mV s−1時,電容電荷存儲對SMA復合電極總容量的貢獻。(d)不同掃描速率下的容量貢獻。
  圖7 100次循環后(a−c)原始Si、(d−f) Si@APTES和(g−i) SMA復合電極的數字照片和SEM圖像。

       相關科研成果由中南大學粉末冶金國家重點實驗室Libao Chen等人于2022年發表在ACS Applied Energy Materials (https://doi.org/10.1021/acsaem.2c02500)上。原文:High-Capacity and Long-Lived Silicon Anodes Enabled by Three-Dimensional Porous Conductive Network Design and Surface ReconstructionSilylation。

轉自《石墨烯研究》公眾號
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