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哈爾濱工業大學化工與化學學院、新能源轉化與存儲關鍵材料工業和信息化部重點實驗室--基于過渡金屬摻雜石墨烯的HCHO氣體傳感器的傳感機理:來自DFT研究的見解
       甲醛(HCHO)作為化工原料,廣泛應用于各個領域。不幸的是,由于它的高毒性,它會對人類健康造成有害影響。因此,HCHO有效的監測和檢測具有重要意義。近年來,基于摻雜石墨烯的HCHO氣體傳感器得到了廣泛的研究。然而,摻雜原子的氣敏性能與電負性之間的關系尚未明確。本研究以Ni、Pd和Pt為摻雜劑,采用密度泛函理論(DFT)方法系統研究了HCHO分子在摻雜石墨烯上的吸附行為、能量、電子和光學性質,探討了摻雜原子的電負性對傳感性能的影響。計算結果表明,摻雜高電負性原子的石墨烯由于能隙變化較大,有利于產生可記錄的電信號。吸附能隨摻雜原子電負性的增強而穩步增加??梢姡瑩诫s原子的氣敏性能與電負性之間存在明顯的線性關系。換句話說,在石墨烯中嵌入不同的電負性原子,可調整氣體傳感器的敏感性(例如吸附能、電導率、恢復時間、化學反應參數等),為設計高靈敏度石墨烯基氣體傳感器提供有意義的信息。此外,外加正負電場可控制HCHO的吸附和解吸性能。
  圖1. (a) G(Ni), (b) G(Pd), (c) G(Pt), (d) G(Ni)/HCHO, (e) G(Pd)/HCHO, (f) G(Pt)/HCHO復合物的優化構型。
 
圖2. (a) HCHO, (b) G(Ni), (c) G(Pd)和(d) G(Pt)的ESP表面。
 
圖3. 摻雜石墨烯和吸附在摻雜石墨烯上的HCHO的ELF分布圖。
 
圖4. (a) G(Ni)/HCHO, (b) G(Pd)/HCHO和(d) G(Pt)/HCHO復合物的RDG散點圖(左)和相應的梯度等值面(右)。
 
圖5. 摻雜石墨烯及其與HCHO分子復合物的DOS圖及其HOMO和LUMO譜。
 
圖6. 摻雜石墨烯及其和HCHO分子復合物的紫外可見光譜。
 
圖7. HCHO吸附在(a) G(Ni), (b) G(Pd)和(c) G(Pt)上的CDD。橙色和褐色區域分別為電子積累區和電子損耗區。
 
圖8. 電場對G(Ni)/HCHO(黑色)、G(Pd)/HCHO(紅色)和G(Pt)/HCHO(藍色)吸附體系(a)吸附能和(b)電荷轉移的影響。
 
       相關研究成果由哈爾濱工業大學化工與化學學院、城市水資源與水環境國家重點實驗室、新能源轉化與存儲關鍵材料工業和信息化部重點實驗室Xin Li等人于2022年發表在Sensors and Actuators: A. Physical (https://doi.org/10.1016/j.sna.2022.113460)上。原文:The sensing mechanism of HCHO gas sensor based on transition metal doped graphene: Insights from DFT study。

轉自《石墨烯研究》公眾號
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