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福州大學Sen Lin等--波紋誘導的原始石墨烯H2活化活性位點
       原始石墨烯被廣泛認為是化學惰性的,但最近的實驗研究表明,它可以在溫和條件下提供用于活化H2的阻礙路易斯對(FLPs)。使用密度泛函理論(DFT)和從頭計算分子動力學(AIMD)計算,我們在這項工作中探索了原始石墨烯中的波紋對FLPs的形成以及由此觀察到的催化活性的可能性。我們的DFT結果表明,H2活化的容易程度與石墨烯的波紋程度成正比。對于波紋石墨烯,兩個催化對位碳位點沿反應坐標顯示出瞬態路易斯酸/堿性質的明顯跡象,這是FLPs的先決條件。此外,兩個解離的H原子攜帶相反的電荷,表明H2的異裂活化。室溫下的AIMD模擬證實了這一行為,這表明波紋石墨烯的波動導致具有不同距離和不同電荷的C位點。這些觀察結果為使用均相二維材料的FLP催化劑的實驗觀察結果和可能的設計原則提供了合理化。

 
圖1.在系統達到NVT平衡和平均厚度(虛線)平衡后的最后1 ps內,平面和波紋Gr.(a)厚度演變(實線)的波動。(b) NVT平衡后優化波紋Gr中C–C對的徑向分布函數。(c) NVT模擬后2×2優化Gr-s(s=1.00至0.95)的樣品結構,根據原子的z坐標(高度)著色。

  
圖2.平面Gr.上的H2解離(a)Gr上的不同催化位點由附近碳位點的黑色虛線圓圈和藍色虛線圓圈表示的任意碳組成,表示為對位、間位或鄰位碳。(b) 相應的能量屏障和FS結構。顏色代碼:灰色,碳;綠色、氫。

 
圖3.波紋Gr.(a)電荷分布Gr-0.95(俯視圖)中的電子和催化性質,其中電荷用頂部刻度進行顏色編碼。(b) e/Bohr中Gr-0.95(側視圖)的f+(r)、f–(r)和Δf(r)的橫截面輪廓。(3) (c)Gr-0.95催化的乙炔氫化的能量分布。顏色方案:c,灰色;H、 綠色。(d) 副位(C1,C2)和兩個H(H1,H2)在Gr-0.95上的H2解離中從IS到TS的更差電荷演化。反應坐標中的1和4分別對應于IS和TS,而2和3對應于IS與TS之間的活化H–H物種。(e)波紋Gr的厚度與比例因子以及H2活化的相應能量勢壘之間的相關性。

 
圖4.沿反應坐標的動力學。(a)Gr-1.00和(b)Gr-0.95催化的H2解離沿CV的H–H和C–C距離的演變。自由能的最高點(TS)用灰色虛線標記。配色方案:C,灰色;H、 綠色。(c) H2解離過程中Gr(s從0.95到1.00)的厚度演變。(d) 在Gr-0.95催化的H2解離過程中,QC1和QC2之間的電荷差(QC1–QC2)以及QH1和QH2的電荷積(QH1×QH2)。QH1×-QH2的負值表示兩種H的電荷狀態相反,而正值表示相同的電荷狀態。
  
       相關研究成果由福州大學Sen Lin等人2022年發表在ACS Catalysis (https://doi.org/10.1021/acscatal.2c04894)上。原文:Corrugation-Induced Active Sites on Pristine Graphene for H2 Activation。

轉自《石墨烯研究》公眾號
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