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蘇州納米技術與納米仿生研究所Yi Cui--不同扭轉角均勻雙層石墨烯的逐層生長動力學
       具有不同扭曲角度的大面積均勻雙層石墨烯(BLG)的合成引起了人們的廣泛興趣,但由于普遍存在的層加島生長和無法控制的層旋轉,BLG仍然是一個挑戰。利用實時表面成像技術,采用逐層生長的方式在Ni(111)薄膜上實現了兩步碳偏析,很好地控制了薄膜的均勻性和堆積結構。取向的第一層石墨烯通過熱力學極限過程在850°C形成,然后降低溫度生長第二層,最終分別在790°C和720°C實現了極其均勻的15°扭曲的BLG和720°C的AB堆積的BLG。從本質上講,生長動力學被認為決定了對于不同的堆積結構,在相對較高的溫度下,非取向的第二層比取向的第二層更具動力學優勢,但在較低的溫度下,情況正好相反。這項工作傳達了對均勻BLG和調諧堆積結構的可控集成的基本動力學理解。
 
圖1.通過UHV-CVD在Ni(111)上生長石墨烯層。(a–c)通過暴露于700°c下的5×10–7毫巴C2H4,在清潔的Ni(111)表面上生長石墨烯覆蓋層的原位LEEM圖像快照。起始電壓(STV)=6.3 eV。(d–f)分別從(c)中的區域1至3獲取的μ-LEED圖案。STV=46 eV。所有標尺均為5μm。
 
圖2.石墨烯層分解并溶解在Ni(111)上。(a–e)在900°C下加熱石墨烯層時記錄的原位LEEM圖像快照。STV=9.6 eV。(f) μ-石墨烯覆蓋層消失后Ni(111)表面的LEED圖案。STV=46 eV。所有標尺均為3μm。
 
圖3.通過偏析在Ni(111)上生長均勻排列的單層石墨烯。(a–d)當溫度從900°C降至850°C時,記錄LEEM圖像快照。STV=5.8 eV。(e–g)分別為(d)中1區至3區的μ-LEED圖案。STV=46 eV。(h) 由排列的單層石墨烯覆蓋的Ni(111)表面的示意性原子結構。所有標尺均為5μm。
 
圖4.通過偏析在Ni(111)上均勻生長15°扭曲的第二石墨烯層。(a–h)LEEM圖像快照記錄了當溫度從850°C降至790°C時,生長的第一層石墨烯下方第二層石墨烯的形成。STV=9.9eV。(i–k)μ-(h)中1區至3區的LEED圖案。STV=46 eV。黃色菱形表示第一層石墨烯,藍色菱形表示第二層石墨烯。(l)15°扭轉BLG示意圖。所有標尺均為5μm。
 
圖5.通過偏析在Ni(111)表面上生長對齊的第二層石墨烯。(a–h)LEEM圖像快照記錄了當溫度從850°C降至720°C時,第二層石墨烯和生長的第一層石墨烯的形成,STV=5.8 eV。(i–k)μ-LEED圖案,分別位于(h)中1區至3區,STV=46 eV。(l) AB堆疊BLG示意圖。所有標尺均為5μm。
 
圖6.BLG動態增長的演示。(a)分別遵循SK和FM生長模式的石墨烯生長行為的示意圖。(b) DFT計算結果:從0°到30°的一系列扭轉角的BLG形成能量,以及具有典型扭轉角(包括0°、10°、15°和30°)的BLG的優化表面原子結構。第一層完全覆蓋的對齊石墨烯和第二層石墨烯分別涂成灰色和黃色。(c)在Ni(111)表面上合成的15°扭曲和排列的第二石墨烯層的定性Arrhenius圖。(d)在第二層,取向和非取向石墨烯之間的溫度依賴性生長競爭。
 
      相關研究成果由蘇州納米技術與納米仿生研究所Yi Cui等人2022年發表在The Journal of Physical Chemistry Letters (https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.2c02767)上。原文:In Situ Growth Dynamics of Uniform Bilayer Graphene with Different Twisted Angles Following Layer-by-Layer Mode。

轉自《石墨烯研究》公眾號
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