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南京大學(xué)先進(jìn)微結(jié)構(gòu)研究中心Shaochun Tang等--MXene封裝Fe3Se4/FeSe異質(zhì)界面促進(jìn)LiPS轉(zhuǎn)化和抑制穿梭效應(yīng)工程
       開發(fā)具有高化學(xué)吸附性能的催化劑促進(jìn)多硫化鋰(LiPS)的轉(zhuǎn)化是鋰硫(Li-S)電池商業(yè)化應(yīng)用的關(guān)鍵。在這里,通過原位生長和硒化Fe-MOFs,我們制備了一種由Fe3Se4/FeSe異質(zhì)結(jié)包裹在二維(2D) MXene納米片中的新型催化劑。MXene骨架有效捕獲多硫化物,F(xiàn)e3Se4/FeSe異質(zhì)結(jié)發(fā)揮催化作用,它們的強(qiáng)協(xié)同作用實(shí)現(xiàn)了lip的“捕獲-吸附-催化”。一個Li-S電池與Fe3Se4/FeSe@MXene-PP隔膜提供了高比容量(1104.2 mAh g-1在0.2 C)和杰出的速率容量(758.8 mAh g-1在4 C)。即使硫負(fù)載高達(dá)5.8?mg cm-2, Li-S電池具有高比容量?862.6 mAh g-1在0.2 C和循環(huán)穩(wěn)定性(92.3%保留后120循環(huán))。通過密度函數(shù)理論(DFT)計算和原位拉曼分析,討論了性能改善的相關(guān)機(jī)制。Fe3Se4/FeSe的界面工程提高了費(fèi)米能級的態(tài)密度,降低了Li2S分解的活化能,內(nèi)部電場的建立加速了電荷轉(zhuǎn)移。本研究為改進(jìn)鋰-硫電池的高性能催化劑設(shè)計提供了一種有效的方法。
 
圖1 Fe3Se4的合成過程示意圖/FeSe@MXene。
 
圖2. (a) XRD譜圖,(b) Fe3Se4/FeSe@MXene和MXene的拉曼光譜,(c-d) Fe 2p和Se 3d的高分辨率XPS光譜。(e-f)通過DFT計算Fe3Se4/FeSe@MXene和Fe3Se4/FeSe模型的態(tài)密度和對應(yīng)的d帶中心。
 
圖3 (a) MXene的TEM圖,(b) TEM圖,(c) HRTEM圖,(d) SAED模式和(e) Fe3Se4/FeSe@MXene的EDS元素圖。(f)數(shù)字照片和(g) Fe3Se4/FeSe@MXene的橫斷面SEM圖像。(i)三種樣品的N2吸附/解吸等溫線。
 
圖4. (a) UV-Vis吸附光譜。(b-c) Fe 2p, Se 3d和(d) Fe3Se4/FeSe@MXene-Li2S6和Fe3Se4/FeSe@MXene的Ti 2p的高分辨率XPS光譜。(e)穿梭電流曲線。(f) Li2S6對稱細(xì)胞在2 mV s-1掃描速率下的CV曲線。(g-i)恒電位放電曲線。
 
圖5 (a) Fe3Se4和(b) FeSe結(jié)構(gòu)的靜電勢和功函數(shù)分布。(c)放大Fe3Se4/FeSe@MXene在Fe3Se4(-112)和FeSe(101)界面的差分電荷。(d) Fe3Se4/FeSe@MXene上硫物質(zhì)吸收的優(yōu)化配置。(e)硫的吸附能和(f) S8在MXene、Fe3Se4/FeSe和Fe3Se4/FeSe@MXene上還原為Li2S的相對自由能。
  
圖6。(a) CV曲線。(b) 0.1 mV s-1下的CV曲線比較。(c) Tafel斜率。(d)在不同電流密度下的速率能力。(e)在第一次掃描期間0.2 C下的GCD譜圖。(f, g) 0.5℃和2c長期循環(huán)壽命的比較。(h) Fe3Se4/FeSe@MXene-PP的比容量。
 
圖7。(a) NiCo2O4/rGO//Fe3-M/G超級電容器的不對稱組裝示意圖;(b)掃描速率為20 mV s−1時,不同電位窗口的CV曲線;(c)不同電流密度的GCD曲線;(d) ASC的Ragone圖;(e)電流密度為20 mA cm−2時的循環(huán)穩(wěn)定性和庫侖效率。
 
圖7 (a-d)放電和充電過程中,F(xiàn)e3Se4/FeSe@MXene-PP在0.5 C下的原位拉曼光譜和拉曼輪廓圖。
 
       相關(guān)科研成果由南京大學(xué)先進(jìn)微結(jié)構(gòu)研究中心Shaochun Tang等人于2022年發(fā)表在Chemical Engineering Journal (https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.141139)上。原文:Interface Engineering of Fe3Se4/FeSe Heterostructures Encapsulated in MXene for Boosting LiPS Conversion and Inhibiting Shuttle Effect。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
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