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蘭卡斯特大學(xué)Colin J. Lambert和馬德里康普頓斯大學(xué)Nazario Martín、Nicolás Agra?t等--金屬-[60]富勒烯-石墨烯分子結(jié)中增強(qiáng)的熱電性能
       利用導(dǎo)電探針原子力顯微鏡(c-AFM)研究了由金屬鉑電極與[60]富勒烯衍生物共價結(jié)合在石墨烯電極上的分子結(jié)的熱電特性。[60]富勒烯衍生物通過兩個元連接的苯基環(huán)、兩個對偶連接的苯基環(huán)或單個苯基環(huán)與石墨烯共價連接。我們發(fā)現(xiàn),塞貝克系數(shù)的大小比Au-C60-Pt分子結(jié)的大9倍。此外,熱功率的符號可以是正的或負(fù)的,這取決于結(jié)合幾何的細(xì)節(jié)和費(fèi)米能量的局部值。我們的結(jié)果證明了使用石墨烯電極來控制和提高分子結(jié)的熱電性能的潛力,并證實(shí)了[60]富勒烯衍生物的卓越性能。
 
圖1. (a) 所研究的三種分子(1-3)及其與石墨烯的共價聯(lián)系的方案。(b) GOS-1島的邊緣的AFM地形圖和顯示其明顯高度的一個剖面圖。(c) 測量熱電特性的裝置方案。
 
圖2: 通過圖爾反應(yīng)實(shí)現(xiàn)FLG和GOS的共價功能化。
 
圖3. 原始GOS(黑色)、GOS-1(藍(lán)色)、GOS-2(紅色)和GOS-3(綠色)在532nm激光激發(fā)波長下的拉曼光譜。
 
圖4. 用(a)石墨烯、(b)GOS-1、(c)GOS-2和(d)GOS-3形成的結(jié)的熱功率柱狀圖。塞貝克系數(shù)的不確定性等于測量值分布的標(biāo)準(zhǔn)偏差。
 
圖5. DFT生成的(a)GOS-1,(b)GOS-2和(c)GOS-3與石墨烯片共價鍵的結(jié)構(gòu)。作為一個典型的金屬電極,頂部的接觸點(diǎn)(黃色顯示)被選擇為金,并通過一個錐形的尖端連接到C60上的穩(wěn)定接觸點(diǎn)。
 
圖6. (a) GOS-1、GOS-2和GOS-3的20種不同尖端-C60接觸幾何形狀的平均S與費(fèi)米能的關(guān)系(分別為黑色、紅色和綠色)。(b-d) GOS-1、GOS-2和GOS-3的這20種不同接觸幾何形狀的塞貝克系數(shù)直方圖。直方圖是通過對0.35和0.42 eV之間的不同費(fèi)米能量的塞貝克系數(shù)取樣得到的,相對于DFT預(yù)測的費(fèi)米能量EFDFT來說。
 
      相關(guān)研究成果由蘭卡斯特大學(xué)Colin J. Lambert和馬德里康普頓斯大學(xué)Nazario Martín、Nicolás Agraït 2023年發(fā)表在Nano Letters (https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c00014)上。原文:Enhanced Thermoelectricity in Metal–[60]Fullerene–Graphene Molecular Junctions。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
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