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西南科技大學Yingze Song課題組--雙功能V2C/MXene球形電催化劑促進鋰硫電池的硫釋放動力學和鋰離子篩分
       鋰硫 (Li–S) 電池被認為是最有希望實現 500 Wh kg-1能量密度的電池之一。然而,穿梭效應、緩慢的硫轉化動力學和鋰枝晶生長等挑戰嚴重阻礙了實際實施。在此,多尺度 V2C MXene (VC)具有球形限域結構的被設計為高效雙功能催化劑,用于鋰硫電池中硫和鋰物種的演化。結合同步加速器 X 射線三維納米計算機斷層掃描 (X-ray 3D nano-CT)、小角中子散射 (SANS) 技術和第一性原理計算,揭示了通過調整 VC 的活性可以最大化規模和所達到的功能進行如下:(i)VC由于大量的活性位點而充當有效的多硫化鋰(LiPS)清除劑。(ii)由于規模效應,VC 對 Li2S 成核和分解反應動力學表現出顯著改善的電催化功能。(iii) VC 可以調節 Li +的動態行為由于獨特的離子篩分作用,從而有效地穩定了鋰的沉積/剝離。陰極和陽極的同步優化賦予鋰硫電池優異的倍率性能和循環穩定性,例如,在0.1 C的倍率下,電池獲得了1206.4 mA h g–1的高初始容量;在1.0 C的倍率下,循環600圈電池容量衰減率為平均每圈0.04%;在8.1 mg cm-2的高硫載量和4μL mgs-1的低電解液用量下,電池依然呈現出8.1 mA h cm-2的初始面容量和有利的循環穩定性。
 
Fig 1. 示意圖說明了基于 VC 的隔膜對硫和鋰析出效率的規模效應。 (a) 基于 VC 的隔膜對硫和鋰析出的雙重影響。 (b) VC 球體與電化學活性之間的關系。 (c–e) 各種 VC 樣品的 SEM 圖像。 (f) VC 大小對鋰離子動力學行為的影響。 (g) 篩孔密度與鋰離子通量之間關系的 COMSOL 結果。
 
Fig 2. 用于電催化活性操縱的 VC 球的規模控制有針對性的有效硫轉化反應。 (a) 以 Li2S6 為電解質的對稱電池中 VC 的 CV 曲線。來自 LSV 的峰 i (b) 和峰 ii (c) 的 Tafel 圖。 Li2S8/四甘醇二甲醚溶液在不同尺寸 VC 基板上的恒電位放電 (d) 和充電 (f) 曲線。在各種 VC 基板上電化學沉淀 (e) 和解離 (g) Li2S 的 SEM 圖像。
 
Fig 3. VC 球體上硫釋放的特征。 (a) 用于樣品觀察的同步加速器 X射線3D納米 CT 設備示意圖。 (b) 在各種 VC 基板上電化學沉積 Li2S 的同步加速器 X 射線 3D 納米 CT 圖像。 (c) 來自同步加速器X射線3D納米 CT的VC上 Li2S 沉淀的平均質量比例和 eqdiameter。 (d) VC 和石墨烯對 Li2S、Li2S2 和 Li2S4 的吸附能以及相應的構型。 (e) 分別在 VC 和石墨烯上的 Li2S 團簇的解離勢壘和路徑。
 
Fig 4. 基于電化學、SANS、SEM和理論計算分析VC尺寸效應對鋰演化的影響水垢識別的 VC 對鋰負極表面狀態的影響。 (a) 鋰沉積程序在 1 mA cm-2 下的電壓容量曲線,固定容量為 1 mA h cm-2。 (b) 基于 VC 的隔膜的離子電導率隨溫度從 273 變化到 313 K 的變化,插圖顯示:Ea 的比較。 (c) 插入不同基于 VC 的隔膜的 Li||Li 對稱電池的倍率性能。 (d) 用于鋰陽極檢測的 SANS 設施示意圖。 (e) 循環后具有基于 VC 的隔膜的 Li//Li 對稱電池中來自 Li 陽極的散射強度信號的 SANS 矩陣。 (f) 鋰負極在具有VC基隔膜的Li//Li對稱電池循環后散射信號的擬合曲線,插圖為相應鋰負極表面的SEM圖像。(g) 量綱變量、回轉半徑和冪律指數的統計圖表。根據理論模擬,Li 原子在 (h) VC 和 (i) 石墨烯上的吸附能。 (j) 鋰原子在 VC 和石墨烯上的擴散勢壘,插圖顯示:鋰原子可能的擴散途徑。
 
Fig 5. VC尺寸效應對鋰硫電池電化學性能的影響。 (a) 速率能力。 (b) 0.2 C 時的充電/放電曲線。(c) 0.2 C 時高放電平臺 (QH) 和低放電平臺 (QL) 容量的比較。0.2 C (d) 和 1 C 時的循環性能(e).在 0.1 C 時硫負載量為 4.8 mg cm-2,在 0.2 C 時負載量為 5.3 mg cm-2 (f) 和在 0.1 C (g) 時負載量為 8.1 mg cm-2 的 Li-S 電池的循環性能。 (h) 插入 VC-1/PP 的 Li-S 軟包電池在 0.2 C 下的循環性能,插圖顯示了由串聯軟包電池點亮的 LED 器件。 (i–j) 雷達圖顯示了這項工作與其他報告之間的鋰硫電池性能比較。
 
        相關研究工作由西南科技大學Yingze Song課題組于2023年在線發表于《Advanced Materials》期刊上,原文:Dual-Functional V2C MXene Assembly in Facilitating the Sulfur Evolution Kinetics and Li-Ion Sieving towards Practical Lithium–Sulfur Batteries。

轉自《石墨烯研究》公眾號
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