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威斯康星大學麥迪遜分校Manos Mavrikakis等--基于石墨烯的單原子催化劑上的氧氣進化反應在第一原理指導下的微觀動力學模型中得到的啟示
       嵌入氮摻雜石墨烯的單原子過渡金屬由于其高活性和低材料成本而成為有前途的電催化劑。這些材料已被證明可以催化各種電化學反應,但它們在反應條件下的活性位點仍不為人所知。利用第一原理的密度泛函理論計算,本研究建立了一個依賴于pH值的微觀動力學模型,以評估嵌入石墨烯中四倍N-取代的雙碳空位的過渡金屬催化劑在氧進化反應中的相對性能。本研究發現,在所有的過渡金屬上,涉及中間物共同吸附在金屬位點上的反應途徑是優先的。與純粹基于熱力學的預測相比,這些途徑導致了催化活性的增強,并擴大了活性峰值。這些發現證明了研究石墨烯基催化劑和其他二維(2D)材料的反應途徑的重要性,這些反應途徑涉及由旁觀者中間物種裝飾的金屬活性中心。
 
圖1. 代表性的結構顯示(a)單側吸附(Me-OH),(b)雙側(DS)共吸附(Me-OH/OH),和(c)同側(SS)共吸附(Me-OH-OH)。
 
圖2. 本工作中考慮的全部OER機制(Mfull)。標記的路徑對應于機制,其中每個中間物作為一個觀察者物種。例如,通過MOH-DS途徑,一個單一的OH物種將作為金屬中心的旁觀者,而反應在石墨烯平面的另一側進行。在反應網絡的任何階段,金屬中心兩側的中間物種被允許進行反應。吸附劑在石墨烯平面同一側共同吸附的途徑用SS表示(例如,MOH-SS)。吸附物通過雙面結構共同吸附的途徑,其中吸附物存在于石墨烯平面的兩邊,用DS表示(例如MOH-DS)。
 
圖3:(a)Co1/G4-V2C的活性OER反應途徑,包括清潔(Mclean)和雙面OH裝飾(MOH-DS)反應機制和(b)相應的自由能圖,在U=0 VRHE和pH值為0時,兩種機制都包括最內能基本步驟的反應自由能。
 
圖4. 黑色箭頭表示電流反應從清潔機制(Mclean)到完整機制(Mfull)的轉變。虛線表示從微觀動力學模型預測的起始電位(ηonsetMKM),對應于10 mA cm-2的電流密度和傳統熱力學預測的Mclean(ηonsetthermo)。覆蓋率和DRC曲線是用Mfull得出的。對于鐵和釕,純熱力學預測估計過電位大于1.0V(表1)。每種金屬只有相關狀態的覆蓋率曲線顯示在各自的面板上。通過清潔機制的Ru的電流密度被預測為不活躍,因為它受到O2解吸的限制。
 
圖5.(a) OER反應機理和(b)對于Cu1/GN4-V2C上的清潔(Mclean,黑色)、雙面OH修飾(MOH,藍色)和同側OH修飾(MOH-SS,紅色)機理,在U=0VRHE和pH為0時的相應自由能圖。每種機制都包括了最終變基本步驟的反應自由能。
 
圖6.(a)每種金屬在起始電位附近的主要反應途徑。由多種顏色組成的方框表示不同裝飾途徑的交叉。灰色方框表示沒有考慮的系統,因為它們被預測為不穩定的。(b) 熱力學和微觀動力學分析預測的過電位的差異(ΔηOER = ηonsetMKM - ηonsetthermo):負值對應于微觀動力學分析導致的過電位下降。在pH值為(c)0和(d)14的情況下,單原子過渡金屬支持在N摻雜的石墨烯(Me1/GN4-V2C)中的啟動電位。熱力學分析(黑色方塊;線性擬合顯示為黑線)和微動能分析(彩色圓圈)的OER起始電位。藍色和紅色圓圈分別對應于Mclean和Mfull在10 mA cm-2下計算的起始電位。不包括Cr、Mn和Ru的紅點,因為這些金屬被預測為通過清潔機制而不活躍。綠色三角形對應于實驗報告的起始電位。
 
        相關研究成果由威斯康星大學麥迪遜分校Manos Mavrikakis等人2023年發表在ACS Catalysis (https://doi.org/10.1021/acscatal.3c00474)上。原文:Insights into the Oxygen Evolution Reaction on Graphene-Based Single-Atom Catalysts from First-Principles-Informed Microkinetic Modeling。

轉自《石墨烯研究》公眾號
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